알칼리 금속이 도입된 H-Y에 담지한 Ru 촉매 상에서 암모니아의 분해 반응
Ammonia decomposition over Ru catalysts supported on alkali metal-loaded H-Y zeolites
- 주제(키워드) Ammonia decomposition , Hydrogen production , Ruthenium catalyst , HY zeolite , Alkali metal
- 주제(DDC) 621.042
- 발행기관 아주대학교 일반대학원
- 지도교수 박은덕
- 발행년도 2026
- 학위수여년월 2026. 8
- 학위명 석사
- 학과 및 전공 일반대학원 에너지시스템학과
- 실제URI http://www.dcollection.net/handler/ajou/000000036519
- 본문언어 한국어
- 저작권 아주대학교 논문은 저작권에 의해 보호받습니다.
초록/요약
암모니아는 높은 수소 저장 밀도와 기존 생산·운송 인프라 활용 가능성으로 인해 유망한 수소 운반체로 주목받고 있다. 그러나 암모니아 분해 반응은 흡열 반응이므로, 저온 영역에서 높은 수소 생산 효율을 확보하기 위해서는 고활성 촉매의 개발이 필수적이다. 본 연구에서는 HY 제올라이트에 1족 알칼리 금속을 도입하여 지지체의 산 - 염기 특성을 조절하고, 그 위에 Ru을 담지한 촉매를 제조하였다. 또한 수소 환원 처리와 공기 소성 처리 조건을 비교하여 알칼리 금속의 종류와 전처리 분위기가 촉매의 물리 화학적 특성 및 암모니아 분해 활성에 미치는 영향을 조사하였다. 제조된 촉매는 NH3 승온탈착법 （NH3-temperature programmed desorption, NH3-TPD）, N2 물리흡착법 （N2 physisorption）, 투과전자현미경 （transmission electron microscopy, TEM）, 주사투과전자현미경/에너지 분산 X선 분광법 （high-angle annular dark-field scanning transmission electron microscopy/energy-dispersive X-ray spectroscopy, HAADF-STEM/EDS）, CO 화학흡착법 （CO chemisorption）을 이용하여 분석하였다. 암모니아 분해 활성 평가 결과, 공기 소성 처리된 Ru/（Cs/HY） （A） 촉매가 350 ℃에서 25.4%의 NH3 전환율, 8.5 molH2gRu⁻¹h⁻¹의 수소 생성속도 및 3.14 s⁻¹의 turnover frequency （TOF）를 나타내며 가장 우수한 저온 활성을 보였다. 또한 recycle test 및 350 ℃에서의 stability test 결과, Ru/（Cs/HY） （A）는 초기 반응 후 일부 활성 감소를 보였으나 이후 급격한 비활성화 없이 비교적 안정적인 수소 생성 성능을 유지하였다. 이러한 결과는 Cs 도입과 공기 소성 전처리에 따른 NH3 흡착 특성 및 Ru 표면 특성 변화가 저온 암모니아 분해 반응 활성 향상과 밀접하게 관련되어 있음을 보여준다.
more초록/요약
Ammonia has attracted considerable attention as a promising hydrogen carrier owing to its high hydrogen storage density and the availability of existing production and transportation infrastructure. However, because ammonia decomposition is an endothermic reaction, the development of highly active catalysts is essential to achieve efficient hydrogen production in the low-temperature region. In this study, HY zeolite was modified with Group 1 alkali metals to tune the acid-base properties of the support, followed by Ru loading. In addition, H2 reduction and air calcination pretreatments were compared to investigate the effects of alkali metal species and pretreatment atmosphere on the physicochemical properties and ammonia decomposition activity of the catalysts. The prepared catalysts were characterized using NH3 temperature-programmed desorption （NH3-TPD）, N2 physisorption, transmission electron microscopy （TEM）, high-angle annular dark-field scanning transmission electron microscopy/energy-dispersive X-ray spectroscopy （HAADF-STEM/EDS）, and CO chemisorption. Catalytic activity tests for ammonia decomposition showed that the air-calcined Ru/（Cs/HY） （A） catalyst exhibited the highest low-temperature activity, achieving an NH3 conversion of 25.4%, an H2 formation rate of 8.5 molH2gRu⁻¹h⁻¹, and a turnover frequency （TOF） of 3.14 s⁻¹ at 350 ℃. In addition, recycle tests and long-term stability tests at 350 ℃ showed that Ru/（Cs/HY） （A） exhibited a partial decrease in activity after the initial reaction, but subsequently maintained relatively stable hydrogen production without rapid deactivation. These results demonstrate that the changes in NH3 adsorption properties and Ru surface characteristics induced by Cs introduction and air calcination are closely associated with the enhanced catalytic activity for low-temperature ammonia decomposition.
more목차
1. 서론 1
1.1. 연구 배경 1
1.2. 연구 동향 6
1.3. 연구 목적 14
2. 실험 방법 및 분석 15
2.1. 촉매 제조 15
2.1.1. 알칼리 금속이 담지된 HY 지지체 제조 15
2.1.2. 촉매 담지 16
2.1.3. 촉매 활성 평가 17
2.2. 촉매 특성 분석 20
2.3. 결과 및 고찰 22
2.3.1. 촉매의 물리적 특성 22
2.3.2. 촉매 활성 37
3. 결론 45
Reference 46
Abstract 58
