원자층 증착 공정의 전구체 주입 시퀀스 제어를 통한 InZnO 박막의 성장 거동 및 박막 트랜지스터 특성 연구
Growth Behavior and Thin-Film Transistor Characteristics of InZnO Films via Precursor Injection Sequence Control in Atomic Layer Deposition
- 주제(키워드) 원자층 증착 , 원자층 변조 , 멀티샷 , 인듐-아연 산화물 , 박막 트랜지스터
- 발행기관 아주대학교 일반대학원
- 지도교수 오일권
- 발행년도 2026
- 학위수여년월 2026. 8
- 학위명 석사
- 학과 및 전공 일반대학원 지능형반도체공학과
- 실제URI http://www.dcollection.net/handler/ajou/000000036486
- 본문언어 한국어
- 저작권 아주대학교 논문은 저작권에 의해 보호받습니다.
초록/요약
원자층 증착（atomic layer deposition, ALD）으로 성장된 비정질 산화물 반도체 （amorphous oxide semiconductor, AOS）는 우수한 단차 피복성과 저온 공정 호환성을 바 탕으로 차세대 박막 트랜지스터（thin-film transistor, TFT）의 채널 재료로 주목받고 있다. 특히 모놀리식 3차원 집적 및 3차원 DRAM과 같은 고종횡비 구조에서는 균일한 채널 박막 형성이 요구되므로, ALD 기반 AOS 공정의 중요성이 커지고 있다. 인듐-아연 산화물 （indium-zinc oxide, IZO）은 In 기반 전자 수송 특성과 Zn에 의한 전기적 안정성을 함께 활 용할 수 있는 다성분계 산화물 반도체이나, 조성 변화에 따라 이동도와 문턱전압 특성이 크게 달라지므로 정밀한 공정 제어가 필요하다. 본 연구에서는 기존 슈퍼사이클 ALD 방식과 구별되는 멀티샷 원자층 변조（atomic layer modulation, ALM） 공정을 이용하여 IZO 박막을 성장하고, 전구체 주입 순서와 반복 펄스 수가 박막 성장 거동 및 TFT 특성에 미치는 영향을 분석하였다. In 전구체로는 [3- （dimethylamino）propyl]dimethyl indium（DADI）을, Zn 전구체로는 diethylzinc（DEZ）를 사용하였다. 멀티샷 ALM에서는 두 전구체를 단위 사이클 내에서 순차적으로 주입한 뒤 단 일 O₃ 산화 공정을 적용하였으며, 이를 통해 전구체 주입 순서와 표면 반응 자리 경쟁이 In 및 Zn 도입 거동에 미치는 영향을 살펴보았다. 실험 결과, DEZ를 먼저 주입한 경우에는 후속 DADI 주입에도 In 도입이 크게 억제되 었으며, DADI를 먼저 주입한 경우에는 넓은 조성 범위에서 In/（In+Zn）을 조절할 수 있었 다. DADI-first 조건에서 DEZ 펄스 수를 증가시키면 Zn 도입량과 사이클당 성장률이 증가 하는 동시에 보유 In 도입량은 감소하였다. 반면 DADI 펄스 수를 증가시키면 총 도입량의 큰 변화 없이 In 비율이 증가하고 Zn 도입은 감소하였다. 이러한 성장 거동은 성장률, X-선 반사율 기반 박막 밀도, 사이클당 양이온 도입량 분석을 통해 확인되었다. 또한 in-situ quadrupole mass spectrometer（QMS） 분석에서 DADI 흡착 이후 DEZ 노출 시 In 및 dimethylaminopropyl（DA） 리간드 관련 단편 신호가 관찰되어, DEZ가 DADI-derived surface species에 영향을 줄 수 있음을 확인하였다. 제작된 ALM IZO TFT는 중간 In 조성인 1I1Z 조건에서 높은 전계효과 이동도와 비교적 작은 문턱전압 이동을 동시에 확보하여 가장 균형 잡힌 특성을 보였으며, In 함량이 더 증가할 경우 이동도 향상은 정체되고 문턱전압의 음의 방향 이동이 두드러졌다. X-선 광전 자 분광 O 1s 분석에서는 In 함량 증가에 따라 산소 결손 관련 성분이 단조 증가하여 문턱 전압 거동과 정성적으로 정합되었다. 조성이 매칭된 슈퍼사이클 IZO TFT와의 비교를 통해, 평균 조성만으로는 두 공정의 디바이스 거동 차이를 설명하기 어렵다는 점을 확인하였으며, 그 차이를 캐리어 농도 축과 전하 수송 경로 축으로 분리하여 해석하였다. 캐리어 농도 측면에서, 에너지 밴드 다이어그 램 비교 결과 저-In 영역에서는 두 박막의 （EC – EF）가 유사하였으나 고-In 영역에서는 슈 퍼사이클 박막의 （EC – EF）가 더 작아 더 높은 캐리어 농도와 강한 음의 문턱전압 이동을 동반하였다. 이동도 측면에서는, 슈퍼사이클이 InO 서브사이클 두께를 통해 In-O network 형성 정도를 조절하는 반면 ALM은 매 사이클 In 결합으로 In-O network를 박막 전체에 보다 고르게 형성하는 것으로 해석되었다. 그 결과 저-In 영역에서는 유사한 평균 조성과 캐리어 농도에도 ALM 소자가 더 높은 이동도를 보였고, 고-In 영역에서는 슈퍼사이클 소 자가 더 높은 이동도를 보였으나 큰 음의 문턱전압 이동을 동반하였다.
more초록/요약
Amorphous oxide semiconductors （AOSs） grown by atomic layer deposition （ALD） are promising channel materials for next-generation thin-film transistors （TFTs） owing to their excellent conformality and low-temperature process compatibility. In multicomponent oxide semiconductors such as indium–zinc oxide （IZO）, precise control of cation incorporation is essential because the mobility and threshold voltage strongly depend on the In/（In+Zn） composition. In this study, IZO thin films were grown using a multishot atomic layer modulation （ALM） process, in which In and Zn precursors are sequentially injected within a single ALD cycle and oxidized by a common O₃ pulse. [3-（Dimethylamino）propyl]dimethyl indium （DADI） and diethylzinc （DEZ） were used as the In and Zn precursors, respectively. The effects of precursor injection order and repeated pulse number on film growth behavior and TFT characteristics were investigated. The precursor injection order strongly influenced cation incorporation. DEZ-first sequences suppressed In incorporation, whereas DADI-first sequences enabled systematic control of the In/（In+Zn） ratio. Under DADI-first conditions, repeated DEZ exposure increased Zn incorporation and growth per cycle （GPC） while reducing retained In incorporation. In contrast, repeated DADI exposure increased the In fraction with limited change in total cation uptake. These trends were supported by growth-rate, film-density, cation-uptake, and in-situ quadrupole mass spectrometer （QMS） analyses. ALM IZO TFTs showed the most balanced electrical characteristics at an intermediate In composition. The 1I1Z condition provided high field-effect mobility with a relatively small negative threshold-voltage shift, whereas further increasing the In content mainly caused a larger negative threshold-voltage shift, consistent with the increasing oxygen-deficiency-related O 1s component. Comparison with composition-matched supercycle IZO TFTs showed that the device differences cannot be explained by average composition alone, and they were interpreted along two axes: carrier concentration and charge-transport pathway. Energy band analysis indicated similar conduction-band-to-Fermi-level offsets in the low-In regime but a smaller offset for the supercycle film in the high-In regime, reflecting a higher carrier concentration. In terms of mobility, ALM devices showed higher mobility than supercycle devices at similar low-In composition, whereas supercycle devices reached higher mobility in the high-In regime but with a large negative threshold-voltage shift. This study demonstrates that multishot ALM is an effective ALD process-design strategy for controlling cation incorporation, growth behavior, and the mobility–threshold-voltage trade-off in IZO TFTs, providing a complementary process variable to the supercycle approach within the same ALD platform.
more목차
제1장 연구 배경 1
1.1 차세대 산화물 반도체 채널과 ALD 공정의 역할 1
1.2 다성분계 산화물 반도체와 IZO 시스템의 조성 트레이드오프 2
1.3 ALD 기반 IZO 박막의 슈퍼사이클 공정과 시퀀스 설계 변수 3
1.4 멀티샷 ALM 공정과 본 연구의 목적 5
제2장. 실험방법 8
2.1 ALD 기반 IZO 박막 공정 조건 8
2.2 멀티샷 ALM 시퀀스 설계 10
2.3 박막 화학 결합 및 조성 분석 11
2.4 박막 밀도 분석 12
2.5 광학 및 전자 구조 분석 13
2.6 In-situ QMS 기반 표면 반응 분석 15
2.7 IZO 박막 트랜지스터 제작 16
2.8 전기적 특성 측정 17
제3장. ALM 시퀀스에 따른 IZO 박막 조성 및 성장 거동 18
3.1 서론 18
3.2 결과 및 논의 19
3.2.1 전구체 주입 순서가 박막 조성에 미치는 영향 19
3.2.2 DADI-first ALM의 GPC 분석 23
3.2.3 박막 밀도 및 단위 사이클당 질량 분석 25
3.2.4 사이클 분해 In/Zn 양이온 흡착량 분석 26
3.2.5 In-situ QMS 분석을 통한 표면 반응 관찰 28
3.2.6 nZ 및 nI 시리즈의 시퀀스 의존적 결합 거동 모델 31
3.3 결론 33
제4장. ALM IZO TFT 전기적 특성 및 슈퍼사이클 IZO TFT와의 비교 35
4.1 서론 35
4.2 결과 및 논의 36
4.2.1 ALM IZO TFT의 전기적 특성 36
4.2.2 O 1s XPS 분석을 통한 산소 결합 환경 변화 39
4.2.3 ALM과 슈퍼사이클 IZO TFT의 μFE – Vth 트레이드오프 42
4.2.4 에너지 밴드 다이어그램을 통한 캐리어 농도 비교 45
4.2.5 In-O network 형성 방식에 따른 mobility 차이 50
4.3 결론 53
제5장. 요약 56
참고 문헌 60
Abstract in English 67
