머신러닝 및 BVEL 계산 기반의 산화물계 소듐이온 전도체 탐색
Exploration of Sodium-Ion Conducting Oxide via Machine Learning and BVEL Descriptor
- 주제(키워드) Machine Learning , Sodium Solid State Electrolyte , BVS
- 주제(DDC) 621.042
- 발행기관 아주대학교 일반대학원
- 지도교수 김승주
- 발행년도 2026
- 학위수여년월 2026. 2
- 학위명 석사
- 학과 및 전공 일반대학원 에너지시스템학과
- 실제URI http://www.dcollection.net/handler/ajou/000000035866
- 본문언어 한국어
- 저작권 아주대학교 논문은 저작권에 의해 보호받습니다.
초록/요약
고안정성ㆍ고성능 전고체전지를 구현하기 위해서는 높은 이온 전도도와 넓은 전기화학적 안정성 창을 동시에 만족하는 고체 전해질의 개발이 필수적이다. 그러나 방대한 무기 재료 공간에서 유망 물질을 탐색하는 기존의 실험적 접근은 높은 비용과 시간이 요구되며, 전산 기반의 정밀 계산 또한 구조당 높은 계산량으로 인해 대규모 탐색에 한계를 가진다. 본 연구는 산화물 기반 소듐 이온 전도체를 대상으로, 결합 원자가 합(BVS) 및 결합 원자가 에너지 지형도(BVEL)를 기반으로 한 저비용 구조 기술자(Desciptor)와 머신러닝 알고리즘을 결합하여 고효율적 스크리닝 플랫품을 구축하고 새로운 유망 고체 전해질 후보 물질을 발굴하고자 한다. 실험적으로 보고된 산화물계 Na 이온 전도체의 전도도 데이터를 바탕으로 학습용 데이터셋을 구축하고, 구조적·화학적·BVEL 기반 특성 등 18개 피쳐를 추출하였다. 피어슨 상관분석과 주성분 분석(Principal Component Analysis, PCA)을 통해 이온 이동 경로의 채널 크기 및 BVEL 기반 에너지 장벽에 의한 채널 사이즈가 전도도에 가장 지배적인 인자임을 확인하였다. 그라디언트 부스팅(GB)과 랜덤 포레스트(RF) 모델을 구축하여 LOOCV로 검증한 결과, GB 모델(Q² = 0.639)이 가장 높은 예측 성능을 보였으며, 부분 의존성(PDP) 분석과 2D-PDP 분석을 통해 채널 크기 약 0.8 Å이상의 확보와 낮은 부분격자 전기음성도가 초이온 전도성을 유도하는 핵심 요인임을 규명하였다. 최적화된 두 모델을 활용하여 Materials Project에서 다른 알칼리 금속 원소가 포함되지 않은 8,630개의 소듐 산화물을 스크리닝 하였으며, 이온 전도도 예측 이후 열역학적 안정성(Ehull < 0.1 eV/atom), 산화 안정 전위(VOX > 4.0 V), 전자 절연성(Eg > 1.5 eV)을 기준으로 필터링을 수행하였다. 그 결과, GB 모델은 63개, RF 모델은 13개의 후보 물질을 제시하였고, 두 모델의 교차 검증을 통해 최종적으로 합성 가능성과 전도성 측면에서 우수한 13개의 고체 전해질 후보 물질을 도출하였다. 본 연구는 저비용 BVEL 기반 기술자와 머신러닝 모델을 결합함으로써 산화물 기반 소듐 고체 전해질의 고속·고효율 스크리닝이 가능함을 입증하였으며, 이는 차세대 전고체전지 소재 개발을 가속하는 범용적 데이터 기반 전략으로 확장될 수 있다.
more초록/요약
The development of solid electrolytes that simultaneously exhibit high ionic conductivity and a wide electrochemical stability window is essential for realizing high performance and safe all-solid-state batteries. However, identifying promising candidates within the vast chemical space of inorganic materials through conventional experimental approaches is costly and time consuming, while first principles calculations also face limitations due to their high computational expense per structure. In this study, we focus on oxide-based sodium ion conductors and develop a high-efficiency screening platform that integrates low-cost structural descriptors derived from the Bond Valence Sum (BVS) model and Bond Valence Energy Landscape (BVEL) with machine learning algorithms to accelerate the discovery of novel solid electrolyte candidates. A training dataset was constructed using experimentally reported ionic conductivities of oxide-based sodium conductors, from which eighteen structural, chemical, and BVEL-related features were extracted. Pearson correlation analysis and principal component analysis confirmed that the channel size associated with ion migration pathways, particularly the BVEL-derived ion transport bottleneck size, is the most influential factor governing ionic conductivity. Gradient Boosting (GB) and Random Forest (RF) models were developed and validated using leave-one-out cross validation (LOOCV), with the GB model achieving the highest predictive performance (Q² = 0.639). Partial Dependence plot(PDP) and 2D-PDP analyses revealed that securing ion migration channels larger than approximately 0.8 Å and maintaining low sublattice electronegativity are critical conditions for promoting superionic conductivity. Using the optimized models, we screened 8,630 sodium-containing oxides from the Materials Project database, excluding compounds containing other alkali metals. After predicting ionic conductivities, candidate materials were further filtered based on thermodynamic stability (Ehull < 0.1 eV/atom), oxidative stability (VOX > 4.0 V vs Na/Na+), and electronic insulation (Eg > 1.5 eV). As a result, the GB model identified 63 candidates, while the RF model suggested 13 promising 67 materials. Cross-validation between the two models ultimately yielded 13 solid electrolyte candidates with both high predicted conductivity and favorable stability profiles. This study demonstrates that combining low cost BVEL based descriptors with machine-learning models enables rapid and efficient screening of oxidebased sodium solid electrolytes, providing a scalable data-driven strategy for accelerating the discovery of next generation materials for all-solid-state batteries.
more목차
1. 서론 1
2. 이론적 배경 2
2.1 소듐 이온 전도체의 개발 동향 및 스크리닝 선행 연구 2
2.2 Materials Project 데이터베이스 5
2.3 결합 원자가 합 (BVS) 6
2.4 소듐 이온 전도체 탐색 시 고려사항 10
2.5 머신러닝 알고리즘 14
2.5.1 머신러닝 모델의 학습 및 스크리닝 원리 14
2.5.2 과적합(Overfitting) 문제 15
2.5.3 그라디언트 부스팅 16
2.5.4 랜덤 포레스트 17
3. 실험 방법 18
3.1 학습 데이터셋 구축 19
3.2 피쳐 엔지니어링 21
3.2.1 원자 및 격자 특성 21
3.2.2 배위 환경 및 결합 특성 22
3.2.3 거리 기반 특성 22
3.2.4 BVS 기반 특성 23
3.3 머신러닝 모델 학습 및 검증 25
3.4 대규모 스크리닝 26
4. 결과 및 고찰 28
4.1 데이터 탐색 및 피쳐 중요도 28
4.2 머신러닝 모델 성능 평가 31
4.3 모델의 물리적 해석 40
4.4 대규모 스크리닝 결과 및 유망 후보물질 47
4.4.1 GB모델 스크리닝 결과 48
4.4.2 RF 모델 스크리닝 결과 51
4.4.3 모델 간 교차 검증 및 최종 후보 물질 선정 54
5. 결론 56
6. 참고문헌 58
Abstract 66
