Composition and Interface Engineering of Perovskites for High Performance Photovoltaic Applications under Various Illumination Conditions
광환경 둔감형 고성능 태양전지 개발을 위한 페로브스카이트의 조성 및 계면제어 연구
- 주제(키워드) Surfactants , Perovskite colloids , Perovskite solar cells , Indoor photovoltaics , Alumina interlayer , Parasitic leakage current , Water vapor transmission rate , Thin-film encapsulation , Long-term stability , Room-temperature encapsulation
- 주제(DDC) 547
- 발행기관 아주대학교 일반대학원
- 지도교수 김종현
- 발행년도 2025
- 학위수여년월 2025. 8
- 학위명 박사
- 학과 및 전공 일반대학원 분자과학기술학과
- 실제URI http://www.dcollection.net/handler/ajou/000000035110
- 본문언어 영어
- 저작권 아주대학교 논문은 저작권에 의해 보호받습니다.
초록/요약
Perovskite solar cells (PSCs) have emerged as one of the most promising candidates for next-generation photovoltaic (PV) technologies. In a relatively short period, PSCs have achieved a remarkable power conversion efficiency (PCE) of 27%, comparable to monocrystalline silicon PVs. This superior optoelectronic performance can be primarily attributed to the intrinsic advantages of organic-inorganic lead halide perovskite materials, which include high absorption coefficient, long carrier lifetime, low exciton binding energy, and efficient charge separation. Additionally, a significant advantage of perovskites in commercialization is their solution processability, allowing for low-cost, large-area device fabrication with high photovoltaic performance. Despite these promising attributes, several critical limitations hinder the commercialization of PSCs. Solution-based perovskite layers display a multi-crystalline nature, which leads to the formation of various defects at grain boundaries, (e.g. uncoordinated I- ions, halide vacancies, Pb-I antisites, Pb2+ ions, and metallic Pb0). Moreover, the interfaces between the perovskite and the adjacent charge transport layers contain numerous voids, trap sites, and shunting paths that result in increased leakage currents and significant non-radiative recombination. These intrinsic and interfacial defects severely degrade device performance and long-term stability. Moreover, the ionic and hygroscopic nature of perovskite materials makes them highly susceptible to environments, such as moisture, oxygen, and light-induced degradation. Consequently, the long-term stability of PSCs remains a considerable challenge, particularly under practical environmental conditions. This thesis aims to systematically investigate and address the aforementioned limitations through compositional and interfacial engineering of perovskite materials to develop high- efficiency, stable photovoltaic devices that can operate under a wide range of illumination and environmental conditions. Chapter 1 provides a comprehensive overview of the development, working principles, and optoelectronic properties of perovskite solar cells, followed by a discussion of key challenges, including defect passivation, instability, and scalability. Emphasis is placed on indoor photovoltaics (IPVs) and the unique requirements they present compared to standard 1 SUN conditions. The chapter concludes by identifying the critical factors necessary for achieving high performance under both 1 SUN and indoor illumination. In Chapter 2, a surfactant-assisted colloidal engineering strategy was implemented to address defect formation and trap densities in perovskite films. By modulating colloidal interactions and nucleation kinetics, improvements in film morphology and crystallinity were achieved, resulting in high PCE under both standard and low-light conditions. Chapter 3 explores interfacial optimization using a porous aluminum oxide (Al2O3) interlayer, which is introduced between the electron transport layer (SnO2) and the perovskite absorber. This insulating interlayer effectively reduces interfacial resistance and suppresses charge recombination. Importantly, this strategy enables the fabrication of large- area perovskite solar modules with minimal performance loss under both 1 SUN and indoor light environments. Chapter 4 focuses on enhancing stability through advanced encapsulation technologies. Two distinct encapsulation strategies were developed: (1) thermally-grown SiO2 nanomembranes for robust moisture protection, and (2) fluorine-doped perhydropolysilazane (PHPS) coatings for flexible and high-barrier encapsulation. Both methods significantly improve device stability under accelerated aging tests. Overall, this thesis presents a comprehensive framework for improving both the efficiency and durability of perovskite solar cells across diverse environmental conditions. The presented methodologies and insights are expected to contribute meaningfully toward narrowing the gap between laboratory-scale performance and real-world commercialization of perovskite photovoltaic technologies.
more초록/요약
페로브스카이트 태양전지는 차세대 태양광 기술의 유력한 후보로 주목받고 있다. 비교적 짧은 기간 내에 페로브스카이트 태양전지는 27%에 달하는 전력변환효율을 달성하였으며, 이는 단결정 실리콘 태양전지에 필적하는 수준이다. 이러한 탁월한 성능은 유-무기 할라이드 페로브스카이트의 고유한 물리적 특성, 즉 효과적인 전하 분리, 낮은 엑시톤 결합 에너지, 긴 캐리어 수명, 높은 광흡수 계수 등에 기인한다. 더 나아가, 페로브스카이트는 용액공정이 가능하다는 장점을 바탕으로 대면적, 저비용 고효율 소자 제조에 적합하여 상업화 측면에서도 경쟁력을 갖추고 있다. 그러나 이러한 장점에도 불구하고, 페로브스카이트 태양전지의 상용화를 가로막는 몇 가지 핵심적인 한계점이 존재한다. 용액공정으로 형성된 페로브스카이트 박막은 본질적으로 다결정 구조를 가지며, 이로 인해 결정립계에 다양한 결함이 생성된다. 대표적으로 할라이드 공공, 비배위 할로겐 이온 또는 비공유 납 이온, 납-할로겐 반자리 결함, 금속 납 원소 등의 결함이 존재한다. 또한, 전하 수송층과 페로브스카이트 계면 사이에는 빈 공간, 트랩 부위, 누설전류 경로 등이 다수 존재하여 비방사성 재결합과 전류 손실을 야기한다. 더불어, 페로브스카이트 소재는 이온성 및 흡습성 특성으로 인해 수분, 산소, 광조사 등 외부 환경에 매우 취약하여 실제 사용 조건에서 장기 안정성을 확보하는 것이 큰 도전 과제로 남아 있다. 본 학위논문에서는 이러한 구조적·화학적 한계를 극복하고, 다양한 조도 및 환경 조건 하에서도 고효율·고신뢰성의 페로브스카이트 태양전지를 구현하기 위해 조성 및 계면 공정 최적화를 체계적으로 수행하였다. 제 1 장에서는 페로브스카이트 태양전지의 개발 동향과 동작 원리, 광전자적 특성을 포괄적으로 정리하고, 결함 패시베이션, 안정성 확보, 대면적 스케일업 등 주요 기술적 난제를 다룬다. 특히, 기존의 태양광 조건과는 다른 실내광 환경의 특수성에 주목하여 이에 맞춘 소재 및 소자 설계 방향성을 논의한다. 제 2 장에서는 계면 결함 밀도와 트랩 형성을 억제하기 위한 전략으로 계면활성제를 활용한 페로브스카이트 콜로이드 제어법을 제시한다. 콜로이드 간 상호작용 및 핵 생성 속도를 조절함으로써, 박막의 형상 및 결정성을 개선하였고, 이를 통해 태양광 및 저조도 조건 모두에서 향상된 효율을 확보하였다. 제 3 장에서는 전자수송층과 페로브스카이트 흡광층 사이에 다공성 산화알루미늄 절연층을 도입하여 계면 저항 감소 및 전하 재결합 억제를 달성하였다. 이 절연 계면은 소자 면적 확대 시에도 성능 저하를 최소화하여, 태양광과 실내광 환경 모두에서 안정적인 고효율 모듈 구현이 가능함을 입증하였다. 제 4 장에서는 장기 안정성 향상을 위한 봉지기술을 고도화하였다. (1) 열산화법으로 형성된 산화규소 나노막을 적용하여 우수한 수분 차단 효과를 확보하였고, (2) 불소 도핑된 과수소폴리실라잔 물질을 적용하여 유연하면서도 고차단 특성을 갖춘 봉지 기술을 구현하였다. 이 두 가지 방식 모두 가속 열화 시험을 통해 우수한 소자 안정성을 확인하였다. 본 논문은 다양한 환경 조건에서도 작동 가능한 고성능·고내구성 페로브스카이트 태양전지를 구현하기 위한 전방위적 접근을 제시하며, 이를 통해 실험실 수준의 기록을 실제 상용화 기술로 확장하는 데 기여할 수 있는 기반을 마련하였다.
more목차
Chapter 1. Introduction 1
1.1. Research motivation 1
1.2. Organic-inorganic hybrid perovskite solar cells 4
1.3. Defect and interface recombination in perovskite solar cells 6
1.4. Various operation conditions for perovskite solar cells 9
1.5. Instability of perovskite solar cells 11
Chapter 2. Surfactant-assisted perovskite colloids for high performance perovskite solar cells 13
2.1. Introduction 13
2.2. Experimental section 15
2.2.1. Materials 15
2.2.2. Fabrication of Perovskite Solar Cells 15
2.2.3. Fabrication and delamination test of buried interface samples 18
2.2.4. Synthesis of MAPbI3 powders for TGA measurements 18
2.2.5. Measurements and characterization 19
2.3. Colloidal behavior of perovskite precursors modulated by surfactant 21
2.4. The crystallization kinetics of perovskite with surfactants 25
2.5. Optoelectronic Properties and Charge Polarity Effects at Perovskite Films 37
2.6. Conclusions 50
Chapter 3. Incorporating porous aluminum interlayer for high performance perovskite solar modules 52
3.1. Introduction 52
3.2. Experimental section 54
3.2.1. Materials 54
3.2.2. Device fabrication 54
3.2.3. Measurements and characterization 56
3.3. Photovoltaic performance of perovskite solar cells 58
3.4. Optoelectronic properties of PSCs 64
3.5. Analysis of leakage current and charge recombination 72
3.6. Characterization of perovskite solar modules (PSMs) for indoor applications 73
3.7. Conclusions 77
Chapter 4. Development of encapsulation methods for perovskite solar cells 79
4.1. Moisture-stable perovskite solar cells using thermally-grown SiO2 nanomembranes 79
4.1.1. Introduction 79
4.1.2. Experimental section 81
4.1.3. Thin-film encapsulation (RT-TFE) process in room temperature 84
4.1.4. PSCs encapsulation with t-SiO2 encapsulant 86
4.1.5. WVTR measurements to evaluate the t-SiO2 encapsulant performance 88
4.1.6. Moisture stability test of RT-TFE for PSC under direct water condition 91
4.1.7. Conclusion 93
4.2. Highly moisture-resistance and flexible encapsulant for perovskite solar cells 95
4.2.1. Introduction 95
4.2.2. Experimental section 97
4.2.3. Preparation of encapsulation layer 98
4.2.4. PSCs Encapsulation with f-HTFE layer 102
4.2.5. Conclusion 104
Chapter 5. Conclusion 106
References 108
Chapter 1. References 108
Chapter 2. References 110
Chapter 3. References 116
Chapter 4. References 120
Chapter 4.1. References 120
Chapter 4.2. References 125
List of Publications 127
List of Presentations 130
Korean Abstract (국문 초록) 133
