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고에너지 밀도 리튬 이온 전지를 위한 무용매 PVDF 바인더 후막 전극

PVDF Binder-based Solvent-Free Thick Electrode for High Energy Density Lithium-Ion Batteries

  • 허근호 (아주대학교 일반대학원)

초록/요약

리튬 이온 배터리는 전기차 시장의 성장에 따라 안정성, 높은 에너지 밀도, 저비용이라는 요구를 충족해야 한다. 기존의 전극 제조 방식인 습식 공정은 유기 용매(NMP)를 사용하여 슬러리를 제조하고 이를 코팅한 뒤 건조하는 방식으로 진행된다. 그러나 이 과정에서 유독성 유기 용매 의 사용, 휘발성 유기화합물 배출, 높은 에너지 소비 및 생산 비용 증가 와 같은 문제들이 발생하며, 이는 고품질 전극 제조와 대규모 생산에 장애 요인으로 작용한다. 특히, 건조 과정 중 발생하는 도전재-바인더의 이 동으로 전극 균일성을 저해하고 전극 집전체와의 접착력 감소를 초래하기 때문에 고에너지 밀도 전극을 생산을 제한하고, 전극 성능과 수명을 저하시킨다. 이러한 습식 공정의 한계점을 극복하고자 많은 연구자들이 건식 공정 연구를 진행하고 있다. 건식 공정은 용매를 사용하지 않아 휘발성 유기 화합물 배출을 방지하고, 에너지 소비를 줄이며, 고로딩 전극 제조에 유리하다. 따라서, 저렴한 고에너지 밀도 배터리를 생산할 수 있게 된다. 핵심 기술로 PTFE(Polytetrafluoroethylene)를 활용한 섬유화 방식이 주로 연구되고 있으며, 이는 높은 기계적 결합력을 제공하며 용매 없는 고품질 전극 제조를 가능하게 한다. 이런 PTFE도 단점이 존재하는데 비교적 낮은 LUMO 값을 가지기 때문에 음극에 적용이 어렵다는 점이다. PTFE를 음극 적용 시 Li+ 소모 및 두꺼운 SEI 형성을 유발하여 초기 비가역 용량 증가 및 성능 저하 문제를 동반한다. 본 연구에서는 음극에서 불안정한 PTFE 대신 나노사이즈의 PVDF- HFP(Polyvinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene)를 사용하여 건식 음극을 개발하고자 한다. 우선 나노사이즈 바인더와 도전재를 활물질에 코팅하여 복합 음극 파우더를 만든다. 이후 바인더 녹는점 이상인 150oC의 온도로 가압하여 전극을 완성시킨다. 제작된 전극은 PVDF의 기존 선형 형태가 아닌 점 접착형 바인딩 특성을 보여준다. 이는 균일하고 강한 접착력을 가지고 있으며, Li+ 이온의 확산을 방해하지 않는 구조물 형태로 300사이클의 수명 평가에서 16.5% 이상 개선된 모습을 보여줬다.

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초록/요약

Lithium-ion batteries (LIBs) must meet the demands for safety, high energy density, and low cost with the growth of the electric vehicle market. The conventional electrode manufacturing method, the wet process, uses organic solvents (NMP) to prepare slurries, which are then coated and dried. However, this process involves issues such as the use of toxic organic solvents, Volatile Organic Compounds emissions, high energy consumption, and increased production costs, which act as obstacles to the manufacturing of high-quality electrodes and large-scale production. In particular, carbon-binder domain migration occurring during the drying process hinders electrode uniformity and reduces adhesion to the current collector, limiting the production of high-energy-density electrodes and causing a decline in electrode performance and cycle life. To overcome these limitations of the wet process, many researchers have been studying dry processes. Dry processes do not use solvents, preventing VOC emissions, reducing energy consumption, and enabling the fabrication of high-loading electrodes. Thus, they allow for the production of cost-effective, high-energy-density batteries. The fibrillation method using PTFE (poly tetrafluoroethylene) has been extensively studied as a core technology, providing high mechanical binding strength and enabling the production of solvent-free, high-quality electrodes. However, PTFE also has drawbacks, particularly its relatively low LUMO value, which makes it challenging to apply to anodes. When PTFE is used in anodes, it induces Li+ consumption and the formation of a thick SEI layer, leading to increased initial irreversible capacity and performance degradation. In this study, we aim to develop a dry anode using nano-sized PVDF-HFP(Polyvinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene) instead of unstable PTFE. First, a composite anode powder is made by coating the active material with nano-sized binder and conductive additives. The electrode is then completed by applying pressure at 150°C, which is above the melting point of the binder. The fabricated electrode exhibits a point-bonding characteristic, rather than the conventional linear form of PVDF. It exhibits uniform and strong adhesion while maintaining a structure that does not hinder Li⁺ ion diffusion. This resulted in an improvement of over 16.5% in cycle life evaluation after 300 cycles.

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목차

1. 서론 1
1.1 습식 공정의 한계 1
1.2 건식 전극 공정 기술의 개요 4
1.2.1 롤밀 공정 4
1.2.2 압축 공정 5
1.2.3 핫 프레스 공정 5
2. 실험 방법 6
2.1 건식 & 습식 음극과 건식 양극 제작 6
2.2 분석 특성화 7
2.3 전기화학적 특성화 7
3. 결과 및 고찰 9
3.1 PVDF-HFP 건식 전극 제조 9
3.2 건식 & 습식 전극의 물리적 특성 비교 13
3.3 건식 & 습식 전극의 전기화학적 특성 비교 21
4. 결론 29
5. 참고 문헌 31

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