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A study on the particle focusing induced by the normal stress differences of colloidal dispersions in microfluidic flow

미세유체 유동에서 콜로이드 분산액의 수직응력차에 의한 입자 집속현상 연구

초록/요약

The technology of aligning particles along the center of a microchannel is essential in a wide range of lab-on-a-chip applications, such as counting, sorting, and morphological analyses of microparticles and cells. Recently, the viscoelastic particle focusing, which occurs in polymer solutions, has attracted much attention since a single-line focusing can be achieved in simple straight microchannels. This technique is also promising since it can be applied to various types of particles, cells, and DNA molecules having nano- and micron-sizes; moreover, it is applicable under very wide flow rate range conditions. Understanding lateral particle migration, which occurs in the lateral direction perpendicular to the mainstream in the viscoelastic flow in the microchannel, is essential in the development of microfluidic devices for diagnostic medicine (e.g., for cell analysis). The viscoelastic particle focusing observed in polymer solutions is known to occur due to the spatial non-uniformity of the normal stress difference in pressure-driven flow. In this thesis, the elasto-inertial particle focusing phenomenon was experimentally observed in microchannels having a square cross section in DNA solution. The experimental results suggest that the elasto-inertial particle focusing phenomenon is not observed only in a specific polymer solution, but it is rather a common phenomenon in viscoelastic solutions. In addition, the particle focusing occurred in the DNA solution under a very wide range of flow rates, which could be applied to a mixture of particles having various sizes, allowing the simultaneous analysis of such particle mixture. In addition, through the analysis of red blood cells, it was experimentally proven that cell analysis is possible when the cell deformation due to flow is minimal. Many non-Newtonian fluids cannot or are very difficult to analyze, due to the limited sensitivity of existing rheometers used for the measurement of rheological properties. Typically, in the low Péclet number (Pe<1) conditions, where Brownian motion is dominant, the nonlinear rheological properties of nanoparticle colloidal dispersions in shear flow are virtually impossible to measure. The lateral migration of micron-sized particles in a nanoparticle colloidal dispersion was observed in this study, which demonstrates that the colloidal dispersion has distinct non-Newtonian fluid properties. In addition, a secondary flow occurred in the direction perpendicular to the mainstream in the square microchannel, due to the unique rheological properties of the nanoparticle colloidal dispersion. The secondary flow observed in the colloidal dispersion suggests that the second normal stress difference in the nanoparticle dispersion plays an important role in the lateral particle focusing. In addition, the results of the lateral particle migration experiments in microchannels, showed that the micron-sized particles were also aligned to the center of the channel in blood plasma and saliva. Notably, this study reports for the first time the occurrence of particle focusing deriven by normal stress difference in nanoparticle colloidal dispersions. The results are expected to greatly contribute to the understanding of the causes of spatial non-uniformity of particle distribution in the flows of biofluids and industrially relevant materials (e.g., blood plasma containing abundant proteins and slurries for manufacturing batteries), which have recently attracted attention.

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초록/요약

미세 유로에서 입자를 채널의 중앙을 따라 정렬시키는 기술은 미세입자 및 세포의 계수, 분리 그리고 형태 분석 등 랩온어칩 응용 분야에서 핵심기술이다. 최근에 고분자 용액에서 발현되는 탄성에 의해 미세채널에서 입자 집속하는 기술은 직선형의 단순한 채널 형상에서 구현 가능할 뿐만 아니라 나노 및 마이크론 크기를 가지는 다양한 입자, 세포 및 DNA 분자 등에 적용 가능하여 크게 주목을 받고 있다. 또한 매우 넓은 유량 범위에 적용 가능한 기술로 인정되고 있다. 따라서 미세 유로에서 점탄성 흐름 방향의 수직방향인 측면으로 입자가 이동하는 현상을 이해하는 것은 세포 분석과 같은 진단 의학 분야를 위한 미세유체소자 개발에 있어서 핵심적이다. 점탄성 용액에서 발현되는 입자 집속 현상은 압력차 유동환경하에서 수직 응력차의 공간적인 불균일성에 의한 것으로 이해되고 있다. 합성 고분자 용액에서 정사각형 미세유체채널에서 입자가 정중앙으로 정렬되는 elasto-inertial particle focusing 현상은 보고되고 있으나, 이 현상이 바이오 고분자 용액 등에서 발현되는 보편적인 현상인 지에 대해서는 아직 잘 이해되지 않고 있었다. 본 연구에서는 DNA 용액에서 정사각형단면을 가지는 마이크로채널에서 elasto-inertial particle focusing 현상이 발현됨을 실험적으로 관찰했다. 이러한 실험적인 결과는 elasto-inertial particle focusing 현상이 특정한 고분자 용액에서 관찰되는 특수한 현상이 아닌 점탄성 용액에서 발현되는 보편적인 현상임을 시사한다. 또한 본 연구에서는 DNA 용액에 나타나는 elasto-inertial particle focusing이 매우 넓은 유량 범위에서 발현될 뿐만아니라 다양한 크기를 가지는 입자 혼합물에 적용가능하여 입자 혼합물을 동시에 분석 가능함을 보였다. 그리고 적혈구 등의 변형성을 가지는 세포를 분석할 때 문제가 되는 유동에 의한 세포 변형이 최소화된 상태에서 세포 분석이 가능하다라는 것을 적혈구분석에 적용하여 실험적으로 입증하였다. 본 연구에서는 점탄성 용액에서 발현되는 입자 집속 현상을 저점도 콜로이드 분산액의 유변학적 물성 분석에 적용하였다. 기존의 유변물성 측정 장비의 측정 감도의 한계로 인해 측정할 수 없거나 매우 어려운 물질 들이 다수 존재한다. 대표적으로 브라운 운동이 지배적인 낮은 Péclet 수 (Pe<1) 영역에서 나노입자 콜로이드 분산액은 전단 응력에 의한 비선형적인 유변물성이 측정이 사실상 불가능하다라고 알려져 있다. 또한 나노입자 분산액은 뉴튼 유체의 거동을 보이는 것으로 알려져 있었다. 본 연구에서는 나노입자 콜로이드 분산액에서 분산된 micron-sized 입자가 측면을 이동하는 것을 관찰하였다. 이는 나노입자 분산액이 분명한 비뉴튼 유체의 특성을 보임을 시사한다. 또한, 나노 입자 분산액에서 발현되는 고유한 유변학적 특성으로 인해 정사각 마이크로 채널에서 주 흐름에 수직 방향으로 2차 흐름(secondary flow)이 발생하는 것을 보고하였다. 콜로이드 용액에서 관찰된 2차 흐름은 나노입자 분산액에서 2차 수직 응력 차가 입자 집속 현상에 중요한 역할을 한다는 것을 시사한다. 추가로 미세유체 실험을 통하여 단백질 입자 콜로이드 분산액인 혈장, 타액에서 micron-sized 입자가 채널의 중심으로 집속됨을 관찰했다. 본 연구에서 최초로 나노입자 콜로이드 분산액에서 발현되는 수직응력차에 의한 입자 집속 현상을 보고하는 것이다. 이는 기존에 이론 예측으로 알려져 있던 낮은 Pe 수 영역에서 콜로이드 분산액의 수직응력차의 존재를 실증하는 것으로 학술적인 의미가 크다라고 판단된다. 또한 단백질을 포함하는 혈장 등의 바이오 유체 및 최근 주목 받고 있는 이차전지 제조용 슬러리에서 유동에 의한 입자의 공간적인 불균일성 발생 원인을 이해하는 데 크게 기여할 것으로 기대한다.

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목차

1. GENERAL INTRODUCTION 1
2. Elasto-inertial particle focusing under the viscoelastic flow of DNA solution in a square channel 6
2.1 Introduction 7
2.2 Theoretical background 10
2.3 Experimental 14
2.4 Results and Discussion 16
2.5 Conclusions 29
3. Normal stress difference–driven particle focusing in nanoparticle colloidal dispersion 30
3.1 Introduction 31
3.2 Materials and Methods 33
3.3 Results 37
3.4 Discussion 54
4. Viscoelastic Particle Focusing in Human Biofluids 56
4.1 Introduction 57
4.2 Experimental 59
4.3 Results and discussion 62
4.4 Conclusions 77
5. CONCLUSION 79
6. REFERENCES 82
국문 초록 97
Curriculum Vitae 100

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