고효율 과산화수소 및 수소 생산을 위한 비스무스 바나데이트 소재의 나노구조체 디자인 및 특성 향상 연구
Design and Synthesis of Bismuth Vanadate Electrodes for Enhanced H2O2 & H2 Production
- 주제(키워드) 광전기화학 방법 , 비스무스 바나데이트 (BiVO4) , high-value-added chemicals , facet 엔지니어링 , bulky crystalline 박막 합성
- 발행기관 아주대학교
- 지도교수 조인선
- 발행년도 2019
- 학위수여년월 2019. 2
- 학위명 석사
- 학과 및 전공 일반대학원 에너지시스템학과
- 실제URI http://www.dcollection.net/handler/ajou/000000028395
- 본문언어 한국어
- 저작권 아주대학교 논문은 저작권에 의해 보호받습니다.
초록/요약
대부분의 많은 화학 물질들은 화석 연료를 에너지 자원을 바탕으로 생산되며 다양한 분야에 사용되고 있다. 그 중, high-value-added chemicals이 소량으로 상품의 품질을 높일 수 있어 여러 산업 분야에 적용되면서 이에 대한 관심이 크게 증가하고 있다. 그러나 제한된 화석 연료의 양과 그를 에너지 자원으로 이용하면서 발생하는 기후 문제, 유독성 부산물 등 환경적인 문제점과 또한 대두되고 있다. 하지만 꾸준히 증가하는 여러 화학 물질들의 수요를 채우기 위해, 지속가능한 신재생 에너지 자원을 이용한 high-value-added chemicals 합성 연구가 진행되고 있다. 이러한 신재생 에너지 자원을 이용하여 수소와 과산화수소를 만드는 방법 중 하나로 전기화학적 (Electrochemical, EC), 광전기화학적 방법 (Photoelectrochemical, PEC) method가 가장 이상적인 기술 중 하나로 떠오르고 있다. EC / PEC method는 산화극 (anode)과 환원극 (cathode)과 전해질로 구성된 cell에서 화학 물질을 생산하는 방법이다. 전압 혹은 태양빛을 cell 에 공급하여 전자/정공 쌍을 생성하고, 이들이 각각의 전극 (electrode)로 이동하여 산화/환원 반응을 통해 high-value-chemicals을 생산한다. EC / PEC method에 공통적으로 사용되는 산화극 소재로 산화물 반도체 물질이 주로 연구되고 있으며, 그 중 단사정계 (monoclinic) 비스무스 바나데이트 (Bismuth Vanadate, BiVO4)가 과산화수소/수소 생산에 적합한 밴드 준위를 가지고 있어 이를 이용한 많은 연구들이 진행되고 있다. 본 연구에서는 용액공정인 Chemical Bath Deposition (CBD)을 통해 BiVO4 를 합성하고, CBD 변수 조절을 통해 BiVO4 전극의 두께, 모양, exposed facet, 후열처리 등 조건을 설정하였다. 각 변수 조절을 통해 각 high-value-added chemicals인 과산화수소/수소 생산에 필요한 최적의 조건을 설정하고 확인하였다. 과산화수소 생산의 경우, 전기화학적 반응이 노출된 결정면 (exposed facet) 에 따라 박막/전해질 계면에서의 화학적 반응을 엔지니어링하여 최종 과산화수소 생산량을 조절 할 수 있음을 밝혔다. 그리고 수소 생산의 경우, BiVO4 물질의 낮은 전하 이동도 (mobility)를 극복하기 위해 CBD를 통해 만들어진 박막을 후열처리 공정으로 bulky crystalline 박막으로 만들어 전하의 이동 (transport) 을 유리하게 디자인하였다. 본 연구는 CBD 를 통해 각각 high-value-added chemicals의 생산에 맞게 디자인 된 나노구조체 BiVO4 산화극은 기존에 많이 연구된 솔젤 (sol-gel) BiVO4 산화극과 성능을 비교했고, 맞춤형 디자인이 궁극적인 high-value-added chemicals 생산에 유리함을 증명하였다.
more목차
1. 서론 및 연구 배경
1.1 High-Value-added Chemicals 1
1.1.1 과산화수소 (H2O2) 1
1.1.2 수소에너지 (H2) 4
1.2 전기화학/광전기화학 셀 6
1.2.1 전기화학/광전기화학 셀의 구성 및 종류 6
1.2.2 전기화학/광전기화학 셀 작동 원리 7
1.3 Bismuth Vanadate (BiVO4) 소재 연구 배경 9
1.3.1 BiVO4 소재의 특징 및 장점 9
1.3.2 BiVO4 소재의 연구 현황 및 한계 11
2. 실험 방법
2.1 소재 합성/제조 12
2.1.1 Sol-gel method 12
2.1.2 Chemical Bath Deposition (CBD) method 15
2.1.3 Post-annealing process 17
2.2 소재/소자 특성 평가 18
2.2.1 X-ray diffraction (XRD) & Texture coefficient 18
2.2.2 Scanning Electron Microscopy (SEM) & EDS 19
2.2.3 UV-visible Spectroscopy (UV-vis) 19
2.2.4 Electrochemical Surface Area (ECSA) 20
2.2.5 J-V, J - t curves 21
2.2.6 Incident Photon to Current Conversion efficiency (IPCEs) 21
2.2.7 Intensity Modulated Photocurrent Spectroscopy (IMPS) 22
3. 결과 및 고찰
3.1 고효율 과산화수소 생산을 위한 BiVO4 전극의 형상 및 노출 결정면 (exposed facet) 제어 연구 23
3.1.1 Introduction 23
3.1.2 실험 방법 24
3.1.3 결과 및 고찰 25
3.1.4 결론 37
3.2 고성능 태양광-수소 생산을 위한 BiVO4 광전극의 디자인 및 합성 연구 38
3.2.1 Introduction 38
3.2.2 실험 방법 39
3.2.3 결과 및 고찰 40
3.2.4 결론 49
4. 결론 50
참고문헌 51
Abstract in English 55
