폼알데하이드의 광분해를 이용한 C-13 동위원소 분리 연구
C-13 Isotope Separation using Photodissociation of Formaldehyde
- 주제(키워드) 레이저 동위원소 분리법 , 폼알데하이드 , 보정계수
- 발행기관 아주대학교
- 지도교수 강혁
- 발행년도 2016
- 학위수여년월 2016. 8
- 학위명 박사
- 학과 및 전공 일반대학원 화학과
- 실제URI http://www.dcollection.net/handler/ajou/000000022774
- 본문언어 한국어
- 저작권 아주대학교 논문은 저작권에 의해 보호받습니다.
초록/요약
자연계에 존재하는 안정한 동위원소들이 의학, 원자력 등의 산업분야 및 기초과학 분야에서 널리 사용되고 있다. 안정한 탄소 동위원소는 자연계에 98.9% 존재하는 탄소-12와 1.1% 존재하는 탄소-13이 있다. 탄소 동위원소중 탄소-12는 질소 빈자리 다이아몬드(nitrogen vacancy diamond) 제조에 사용되는 중요한 원료이고, 탄소-13은 생물학과 의학에서 탄소의 표지자로 사용되는 등 전 세계적으로 수요가 증가하고 있다. 그렇기 때문에 효율적인 탄소 동위원소 분리 방법을 개발하는 것이 아주 중요하다. 1970년대 이래로 분자 레이저 동위원소 분리법(Molecular Laser Isotope Separation, MLIS)이 연구되었다. MLIS는 특정 동위원소를 포함는 분자만 흡수하는 빛을 이용, 화학 반응을 촉진시켜 원하는 동위원소만 농축시키는 방법이다. MLIS는 기존의 방식에 비해 빠르고 경제적인 농축이 가능하기 때문에 기존의 방식을 대체할 수 있다. MLIS를 통해 동위원소 농축을 하기 위해서는 최적의 분리 파장을 선정하여야 하고, 이를 위해서 모든 등위상(isotopologue)들의 흡수 스펙트럼을 알아야 한다. 존재 비율이 아주 낮은 동위원소나 방사능을 가지고 있는 동위원소를 포함하는 등위상은 실험을 통해 흡수 스펙트럼을 얻기 어렵기 때문에 양자 계산의 도움을 받아 흡수 스펙트럼을 알아내야 한다. 이 논문에서는 양자계산의 오차를 줄이기 위해 계산상으로 등위상의 구조가 동일한 것에 착안하여 보정 계수(scaling factor)의 도입을 제안하였다. 또한 등위상의 환산 질량(reduced mass)과 보정 계수와의 관계, 관성 모멘트와 보정 계수와의 관계를 비교함으로 좀 더 정확한 계산의 발판을 마련하였다. 실험적으로는 탄소-13 동위원소의 분리를 위해 폼알데하이드가 자외선에서 광분해되는 성질을 이용하였다. 폼알데하이드는 340-355nm의 근자외선 영역에서 약 90%의 양자효율로 일산화탄소와 수소로 광분해되기 때문에, 탄소와 산소, 수소 동위원소 분리에 적합하다. 광섬유 레이저를 이용하여 352nm 영역에서 13C-폼알데하이드를 선택적으로 광분해하여 13C-일산화탄소의 형태로 탄소-13을 농축하는 실험을 수행하였다. 약 30W정도의 자외선을 15분간 조사하여 탄소-13 폼알데히아드는 약 74%정도 광분해 되었고, 탄소-12 폼알데하이드는 약 0.5%정도 광분해 되었다. 탄소-13의 농축 계수(enrichment factor)는 약 155, 감손 계수(depletion factor)는 약 3.8, 분리 계수(separation factor)는 약 592정도로 계산되었다. 이번 연구를 통해 보정 계수를 도입함으로 좀 더 정확한 흡수 스펙트럼 예측이 가능함을 보였고, 폼알데하이드를 선택적으로 광분해하여 탄소-13을 효과적으로 분리할 수 있음을 보였다.
more목차
Chapter 1. 연구 배경 1
A. 동위원소 2
1. 방사성 동위원소와 안정 동위원소 3
2. 등위상과 동위원소 이성질체 5
3. 동위원소 효과 6
B. 동위원소 분리 17
C. 고전적인 동위원소 분리법 20
1. 전자기적 분리법 20
2. 화학적 교환반응 22
3. 기체 원심 분리법 24
4. 기체 확산법 26
5. 분리 노즐법 28
6. 증류법 29
7. 전기 분해법 31
D. 레이저 동위원소 분리법 32
1. 원자 증기 레이저 동위원소 분리법 33
2. 분자 레이저 동위원소 분리법 35
참고문헌 37
Chapter 2. 연구 소개 38
참고문헌 45
Chapter 3. 등위상의 분광학적 상수 예측
: 단순 보정 계수 적용 48
A. 계산 방법 49
B. 결과 및 고찰 51
1. 바닥 상태에서 첫번째 들뜬 상태로의 전자 전이 에너지
52
2. 진동 주파수 58
3. 회전 상수 69
C. 결론 79
참고문헌 80
Chapter 4. 등위상의 분광학적 상수 예측
: 질량 의존 보정 계수 적용 83
A. 이론적 배경 84
B. 계산 방법 88
C. 결과 및 고찰 90
1. 진동 주파수 90
2. 회전 상수 104
D. 회전 상수 113
참고문헌 115
Chapter 5. 폼알데하이드의 광분해를 이용한
탄소 13 동위원소 분리 117
A. 실험 개괄 118
1. 분석용 레이저 시스템 118
2. 광분해용 레이저 시스템 122
3. 광분해 실험 125
B. 결과 및 고찰 127
C. 결론 137
참고문헌 138
