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메탄올 수증기 개질 반응에서의 금과 구리 기반 촉매에 관한 연구

A study on gold-based and copper-based catalysts for methanol steam reforming

초록/요약

본 연구에서는 메탄올 수증기 개질 반응에서의 금 나노 입자 크기에 따른 영향과 Cu 기반의 촉매 제조 조건이 미치는 영향에 대하여 연구를 수행하였다. 금 촉매는 상용 지지체인 CeO2-ZrO2 위에 3 wt.% Au를 DPU 방법으로 담지하여 제조하였으며, 환원 방식을 달리하여 평균 금 입자 크기를 조절하였다. Cu 기반의 촉매는 함침법 및 공침법으로 제조하였으며, 지지체 및 담지 방식의 변화와 Cu의 함량 및 Aging time, 침전 방식의 변화에 따른 영향에 대하여 연구를 수행하였다. 촉매의 활성 실험은 고정층 연속 흐름식 반응기에서 수행하였으며, 제조된 각 촉매들의 특성 파악을 위하여 질소 물리 흡착, MAS/NMR, NH3 승온 탈착 분석, 수소-승온 환원분석과 N2O 및 CO 화학 흡착 실험, ICP-AES, X-선 회절 분석, TEM, UV 가시 분광 측정, In-situ DRIFTS을 수행하였다. 실험 결과, 2-12 nm 내에서 평균 금 입자 크기가 증가할수록 메탄올 수증기 개질 반응에 대한 촉매 활성도는 현저하게 감소하였다. 금 입자와 지지체 간의 경계를 기반으로 한 전환빈도는 2-5 nm 내의 금 입자 크기와는 관계 없는 것으로 나타났으나, 5 nm 이상에서는 금 입자 크기가 증가할수록 전환빈도는 현저하게 감소하였다. Cu기반의 촉매에서는 Cu의 함량보다는 Cu의 분산도 및 표면적이 증가할수록 촉매 활성도가 증가하였으며, Pt과 Cu을 모두 함유하는 촉매에서는 Cu의 분산도 뿐만 아니라 Pt의 분산도 역시 메탄올 수증기 개질 반응에서 주요한 변수임을 확인하였다.

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목차

초 록 ⅰ
그림차례 (List of Figures) ⅳ
표차례 (List of Tables) ⅸ

서 론
1. 연구배경 1
2. 연구개요 4
3. 연구동향 및 목표 6

본 론
1. 메탄올 수증기 개질 반응에서 Cu계 촉매의 제조 조건에 따른 영향
1.1. 실험 방법 및 분석
1.1.1. 촉매 제조 10
1.1.2. 촉매 활성 실험 12
1.1.3. 촉매 특성 분석 14
1.2. 결과 및 고찰 19
2. 메탄올 수증기 개질 반응에서 Au/CeO2-ZrO2 촉매의 Au 입자 크기에 따른 영향
2.1. 실험 방법 및 분석
2.1.1. 촉매 제조 75
2.1.2. 촉매 활성 실험 77
2.1.3. 촉매 특성 분석 77
2.2. 결과 및 고찰 79
3. 결 론 95

참고문헌 98
Abstract 112

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