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다양한 결정상을 가진Al2O3에 담지된 코발트 촉매를 이용한 피셔-트롭시반응

Fischer-Tropsch synthesis over cobalt catalysts supported on alumina with different crystalline

초록/요약

본 연구에서는 eggshell, uniform 두 가지 형태의 촉매를 열처리 온도가 다른 Al2O3지지체를 이용하여 제조 피셔-트롭시 합성 반응을 진행하였다. 지지체의 열처리 온도는 393, 773, 973, 1073, 1173, 1223 K이다. 촉매의 반응속도와 활성실험은 고정층 반응기에서 수행하였다. 실험 결과 eggshell 촉매가 uniform 촉매보다 더 높은 CO 전환율을 가지는 것을 확인하였다. 지지체의 열처리 온도에 따라 973 K에서 열처리하였을 때 가장 높은 CO 전환율을 가지는 것을 확인하였다. C5+ 선택도는 eggshell 촉매와 uniform 촉매가 큰 차이가 없었다. 하지만 지지체의 열처리 온도가 증가 할수록 C5+ 선택도가 증가하였다. 제조한 촉매의 특성을 분석하기 위하여, X선회절, 질소물리흡착, 수소환원승온법, 유도결합플라즈마 원자방출분광법 등을 사용하였다. 특히 X선회절과 질소물리흡착을 통하여 지지체의 열처리온도에 따라서 알루미나의 결정구조와 세공구조 그리고 촉매의 입자크기가 다양하게 변하는 것을 볼 수 있었다. 이러한 구조와 촉매의 입자크기의 변화는 촉매의 활성을 변화시키는 주요원인으로 보인다.

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초록/요약

In this study, eggshell and uniform cobalt catalysts were prepared by using alumina supports calcined at different temperatures such as 393, 773, 973, 1073, 1173, 1223 K and these catalysts were applied to Fischer-Tropsch synthesis reaction. The catalytic activity was evaluated in a high-pressure continuous fixed-bed reactor. The eggshell catalyst showed a higher CO conversion than the uniform catalyst. Irrespective of the catalyst type, the Co catalyst supported on the alumina calcined at 973 K showed the highest catalytic activity. At similar CO conversions, there was no significant difference in C5+selectivity between eggshell and uniform catalyst as long as the same support was utilized. However, C5+selectivity increased with increasing calcination temperature of a support. Several characterization techniques including nitrogen physisorption, inductively coupled plasma-atomic emission spectroscopy (ICP-AES), X-ray diffraction (XRD) and temperature-programmed reduction (TPR) were conducted to characterize the catalysts. The surface area decreased but the average pore diameter increased with increasing calcination temperature of a support. The particle size of Co which was dependent on the physical properties of a support appeared to affect the catalytic activity.

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목차

1. 서론 1
1.1. 연구배경 1
1.2. 연구개요 5
1.3. 연구동향및목표 9
2. 실험방법및분석 14
2.1. 지지체제조 14
2.1.1. 지지체소성 14
2.1.2. Eggshell 지지체제조 14
2.2. 촉매제조 16
2.3. 촉매특성분석 17
2.3.1. 질소물리흡착 17
2.3.2. X선회절분석 18
2.3.3. 수소승온환원분석 19
2.4. 반응실험 20
2.4.1. 실험준비 20
2.4.2. FT 반응실험 20
3. 결과및고찰 23
3.1. 지지체 특성 분석 23
3.1.1. 질소 물리 흡착 23
3.1.2. X선 회절 분석 26
3.2. 촉매 특성 분석 29
3.2.1. X선 회절 분석 29
3.2.2. 수소 승온 환원 분석 32
3.3. Co/Al2O3 피셔-트롭시 활성 실험 37
3.4. Co/Al2O3 피셔-트롭시 선택도 및 CO 전환속도 실험 41
4. 결론 47
참고문헌 48
Abstract 51

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