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담지된 Pt 촉매를 이용한 프로판의 연소반응

Propane combustion over Pt catalysts

초록/요약

최근 고유가 시대에 따른 에너지 자원의 효율적 활용에 대한 관심이 고조되고 있으며 기존의 에너지 소비형 간접 건조방식을 대체하기 위한 직접 건조기의 개발이 진행중이다. 본 연구에서는 직접 건조방식의 핵심 기술인 연소촉매를 개발하였으며 특히 프로판을 연료로 사용하여 저온 반응성 및 내열성이 개선된 촉매를 얻기 위한 다양한 촉매 후보군을 탐색하였다. 즉 백금을 주 촉매로 하여 다양한 금속 산화물과 높은 비표면적을 갖는 제올라이트에 백금질화물과 백금염화물을 담지하여 촉매를 제조한 후 연소반응을 수행하였다. 금속산화물로는 실리카, 세리아, 지르코니아, 이트륨으로 안정화된 지르코니아, 실리카-알루미나, 세리아-지르코니아, 타이타니아 그리고 다양한 결정상을 갖는 알루미나를 담지체로 사용하여 습식함침법으로 제조하였으며, 제올라이트는 베타, 페리어라이트, 모데나이트, Y-제올라이트, 그리고 ZSM-5를 담지체로 사용하여 건식함침법으로 촉매를 제조하였다. 금속산화물의 경우 각각의 지지체의 종류와 비표면적의 변화에 따른 반응특성을 살펴보았으며, 제올라이트의 경우 실리카 대비 알루미나의 비 및 제올라이트의 구조 그리고 이온 교환된 양이온에 따른 반응특성을 살펴보았다. 촉매의 비표면적은 질소의 물리흡착을 통하여 측정하였으며 표면 활성점의 농도는 일산화탄소의 화학흡착을 통하여 측정하였다. 추가로 투과전자현미경과 X-선 회절분석을 수행하였다. 금속산화물을 담체로 사용한 경우 지르코니아, 실리카 그리고 세리아를 담체로 사용한 경우가 비교적 저온 연소반응활성이 우수하였으며, 동일한 담체의 조성에서는 담체의 비표면적이 낮을수록 저온에서 높은 활성을 나타내는 것을 알 수 있었다. 제올라이트는 베타 제올라이트가 저온에서 가장 높은 연소반응성을 나타내었으며, 동일한 구조를 갖는 제올라이트의 경우는 백금분산도가 연소 반응성과 직접적으로 연결됨을 확인할 수 있었으며 백금분산도는 실리카 대비 알루미나의 비 및 이온교환된 양이온에 의해서 영향을 받음을 확인할 수 있었다.

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목차

초 록 · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · І
Li s t of Text · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · І І І
Li s t of Tables · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · V
Li s t of Figures · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · VI І
1. 서 론 · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · 1
1. 1. 촉 매 연 소 의 필 요 성 · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · 1
1. 2. 내 열 성 이 개 선 된 촉 매 개 발 의 필 요 성 · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · 6
1. 3. 촉 매 연 소 의 활 용 및 중 요 성 · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · 6
1. 4. 연 구 동 향 · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · 7
2. 실 험 방 법 및 분 석 · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · 16
2. 1. 촉 매 제 조 · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · 16
2. 2. 반 응 실 험 · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · 20
2. 3. 촉 매 특 성 분 석 · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · 22
2. 3. 1. BET 비 표 면 적 분 석 (BET-sur face area) · · · · · · · · · · · · · · · · · 22
2. 3. 2. H2 -승 온 환 원 분 석 (H2 -TPR) · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · 22
2. 3. 3. X-선 회 절 분 석 (XRD) · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · 22
2. 3. 4. CO 화 학 흡 착 분 석 (CO Chemi sorpt ion) · · · · · · · · · · · · · · · 23
2. 3. 5. 투 과 전 자 현 미 경 (TEM) · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · 23
II
3. 결 과 및 고 찰 · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · 24
3. 1. Zeol i te를 지 지체 로 사 용 한 Pt 촉 매 · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · 24
3. 1. 1. Pt -precurcsor 및 제 조 방 법 에 따 른 효 과 · · · · · · · · · · · · · · · · · · 24
3. 1. 2. 다 양 한 Zeol i te 종 류 에 따 른 효과 · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · 28
3. 1. 3. SiO2 /Al 2O3에 따 른 효 과 · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · 33
3. 1. 4. H-Zeol i te와 Na-Zeol i te의 비교 · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · 42
3. 2. Metal Oxide 를 지 지 체 로 사 용 한 Pt 촉 매 · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · 46
3. 2. 1. 알 루 미 나 상 에 따 른 촉 매 활 성 · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · 46
3. 2. 2. 금 속 산 화 물에 따 른 촉 매 활 성 · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · 50
3. 2. 3. 비 표 면 적 에 따 른 촉 매 활 성 · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · 54
4. 결 론 · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · 7 0
5. 참 고 문 헌 · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · 7 2

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