코발트 산화물 촉매를 이용한 일산화질소 산화 반응
NO Oxidation over Supported Cobalt Oxide Catalysts
- 주제(키워드) NO oxidation , SCR , Cobalt oxides
- 발행기관 아주대학교
- 지도교수 박은덕
- 발행년도 2009
- 학위수여년월 2009. 2
- 학위명 석사
- 학과 및 전공 일반대학원 에너지시스템학부
- 실제URI http://www.dcollection.net/handler/ajou/000000009776
- 본문언어 한국어
- 저작권 아주대학교 논문은 저작권에 의해 보호받습니다.
초록/요약
질소 산화물 (NOx)은 제거되어야 하는 주요 오염물질 중 하나로 잘 알려져 있다. SCR (selective catalytic reduction)은 연소 가스에 포함된 NOx의 농도를 효율적으로 감소시키는 방법의 하나로 알려져 있다. SCR의 반응속도는 NOx (NO/NO2)의 비율에 직접적인 관련이 있다고 알려져 있다. Feed에 존재하는 NO와 NO2의 양이 equimolar (NO/NO2=1)로 존재할 때, 473 ~ 573 K의 저온에서 높은 de-NOx 효과를 얻을 수 있다. Diesel 또는 natural gas 엔진에서 연소하여 방출되는 NOx는 대부분 NO 성분으로 이루어져 있다. 그러므로 NO를 NO2로 산화시키는 반응은 NOx를 제거하는데 있어서 중요하다고 할 수 있다. 현재까지 Pt계 촉매와 몇몇 전이 금속 산화물이 NO 산화 활성의 갖는다고 알려져 있다. 귀금속으로서 비교적 가격이 높고, 여러 가지 요인들에 의해서 촉매의 비활성화를 일으키는 것으로 알려져 있는 Pt 촉매를 대체할 수 있는 전이 금속 산화물 촉매의 개발이 요구되고 있다. Co 촉매는 NO 산화 반응에 있어서 높은 촉매 활성을 갖는 유망한 촉매로 자주 보고 되었다. 그러나 cobalt 산화물을 담지한 몇몇 촉매를 비교하는 연구만 수행되었다. 본 연구는 cobalt 촉매를 전구체, 담지체, 비표면적, 담지량을 다르게 준비하여 dry condition과 wet condition에서 NO 산화 반응을 수행하였다. 또한, 촉매 안정성에 있어서 SO2에 대한 영향을 확인하였다. Co(A)/CeO2는 모든 온도 구간에서 귀금속 촉매로 잘 알려진 1 wt% Pt/γ-Al2O3와 거의 동등한 촉매 활성을 보였다. 반응물에 SO2가 10 ppm 미만으로 포함되면 촉매 비활성화를 억제시킬 수 있었다. 촉매 활성은 Co3O4 결정 크기, 담지체에 담지한 Co3O4의 환원성과 NO 화학 흡착량에 의해서 좌우되는 것으로 확인 되었다.
more목차
초록 ••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••• І
List of Text •••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••• ІІІ
List of Tables ••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••• V
List of Figures •••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••• VІ
1. 서론 •••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••• 1
1. 1. NOx 제거의 필요성 •••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••• 1
1. 2. NOx 제거의 기술 ••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••• 4
1. 3. NO 산화 반응의 필요성 ••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••• 9
1. 4. NO 산화 반응의 연구 동향 •••••••••••••••••••••••••••••••••••• 10
2. 실험 방법 및 분석 ••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••• 12
2. 1. 촉매 제조 ••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••• 12
2. 2. 반응 실험 ••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••• 16
2. 3. 촉매 특성 분석 •••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••• 20
2. 3. 1. BET 비표면적 분석 (BET-surface area) ••••••••••• 20
2. 3. 2. H2-승온 환원 분석 (H2-TPR) ••••••••••••••••••••••••••• 20
2. 3. 3. X-선 회절 분석 (XRD) •••••••••••••••••••••••••••••••••••• 21
2. 3. 4. NO 화학 흡착 분석 (NO Chemisorption) ••••••••••• 21
3. 결과 및 고찰 ••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••• 23
3. 1. 다양한 담지체에 따른 촉매 활성 비교 •••••••••••••••••••••• 23
3. 2. 담지체의 표면적에 따른 촉매 활성 비교 ••••••••••••••••••• 32
3. 3. cobalt 담지량에 따른 촉매 활성 비교 •••••••••••••••••••••• 38
3. 4. cobalt 전구체에 따른 촉매 활성 비교 •••••••••••••••••••••• 47
3. 5. H2O에 의한 촉매의 비 활성화 •••••••••••••••••••••••••••••••• 54
3. 6. SO2에 의한 촉매의 비 활성화 •••••••••••••••••••••••••••••••• 59
4. 결론 ••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••• 62
5. 참고 문헌 •••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••••• 63
