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PUPIC 核燃料物質을 이용한 LiF-BeF₂ 熔融鹽原子爐 槪念設計에 관한 연구

A Study on the Conceptual Design of a LiF-BeF₂ MSR Fueled with DUPIC Materials

초록/요약

본 논문은 기존 상용원자력 발전의 핵확산 우려 및 핵안전사고 등의 고유 문제를 해결하기 위해 개발되고 있는 AMBIDEXTER 원자력에너지시스템에 비핵확산성 재처리기술로 얻는 DUPIC핵연료를 장전하여 사용후핵연료 감량 및 우라늄자원 절약을 가능하게 하는 개념의 타당성 연구이다. DUPIC 핵연료분말을 불화공정에서 핵분열생성기체, 휘발성 불화 핵분열생성물 및 95 mole%의 우라늄을 제거한 후 ^(7)LiF-72.47과 BeF2-26.53 mole%로 구성된 기저물질 ^(7)LiF-BeF₂에 혼합하여 AMBIDEXTER 핵연료용융염을 제조하였다. 여기서 사용된 DUPIC핵연료분말은 울진원자력 발전소 5호기에서 3주기를 연소한 사용후핵연료로서 상세한 핵종농도분포는 ORIGEN2 코드로 모사하였다. 원자로심 및 이를 구성하는 노심격자의 노물리 설계해석은 선행연구들을 통해 구축한 ORIGEN2-HELIOS-SQUID 코드시스템에서 SQUID를 최근에 개발 중인 R-Z 2차원 2군 동특성 코드, AMBIKIN2D의 초기정상상태계산 routine으로 대체하므로 유동핵연료의 특성을 보다 정확하게 모사하도록 개선하여 사용하였다. DUPIC 핵연료를 사용하는 AMBIDEXTER 원자로개념의 타당성 요건은 기존의 250MW_(th) 실증로 개념설계 연구에서 개발한 사항을 기반으로 하였으며, 노심격자 및 원자로의 기하학적 구조도 일관성을 유지하도록 하였다. 따라서 최대 잉여반응도 5mk를 만족하는 원자로는 반경 135cm, 높이 276cm의 원통형 로심에 총 661개의 면간거리 10cm인 육각기둥형 노심격자를 배열한 형상으로서 각 노심격자는 중앙에 반경 0.9cm의 핵연료 찬넬을 갖는다. 각 찬넬을 통과하는 용융염핵연료의 유량은 314.86g/sec이며, 단위용융염체적당 중원소, U 및 Pu의 농도는 0.184g/㎤, 찬넬에 흐르는 용융염의 유속은 134cm/sec이다. 이때에 핵연료 및 감속재온도의 반응도계수는 각각 -1.62×10^(-5) △k/k℃, 2.81×10^(-5)△k/k℃를 갖게 된다. 핵연료는 운전 후 10일 이후부터 ^(239)Pu가 평행 상태를 유지하게끔 평균 1980g/day의 핵연료를 주입하며 이에 따른 계속적인 우라늄의 누적을방지하기 위하여 1515g/day의 우라늄을 온라인으로 제거하였으며, 따라서 우라늄을 제외한 중원소의 평균 주입 율은 323.4g/day, 이때 연소로 소멸되는 중원소는 평균 221.3g/day이다. 그러나 LiF-BeF₂를 기저물질로 DUPIC핵연료를 사용하여 원자로를 설계할 경우 사용후핵연료를 처리하는 부분에서는 일정부분 기여할 수 있지만 LiF-BeF₂ 기저물질이 가지고 있는 플루토늄의 낮은 용해도와 중성자 스펙트럼의 열화현상으로 인한 플루토늄의 지속적 누적으로 인해 운전 후 35일부터 설계목표 플루토늄 농도인 0.15mole%를 초과하여 운전온도에서 플루토늄의 석출예상점인 0.169mole%로 계속 증가한다. 이러한 문제점을 해결하기 위해서 플루토늄의 용해도가 높으면서 중성자 스펙트럼을 경화시킬 수 있는 NaF-ZrF₄를 기저물질로 사용하여 ^(242)Pu의 생성을 억제하는 동시에 플루토늄의 누적으로 인한 석출문제를 해결할 수 있을 것으로 판단된다.

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초록/요약

This thesis relates to the feasibility study on use of DUPIC (Direct Use of PWR spent fuel In Candu) fuel materials in the AMBIDEXTER nuclear energy system that has been under development as an alternative to the present commercial nuclear powers with resolving their proliferation and safety issues. Fluorination processes remove gaseous and volatile fluorides of fission products, and about 95 mole% of uranium contents from the powder produced by a proliferation-resistant DUPIC reprocess. The AMBIDEXTER fuel is, then, made of mixture of this output and the ^(7)LiF-BeF₂ solvent salt(72.47 mole% of ^(7)LiF, and 26.53 mole% of BeF2). To obtain the reference compositions, ORIGEN2 simulated isotopic concentrations in the spent fuels discharged from the Uljin 5 and 6 Units after 3 burnup cycles. For physics calculations for the reactor core and its lattices, the SQUID code from the original ORIGEN2-HELIOS-SQUID system was replaced by the steady-state calculation routines of the 2 group R-Z dimension kinetics code, AMBIKIN2D which is being developed in order to take into account of the fuel flow effects. Design requirements of the AMBIDEXTER-DUPIC were developed based upon the existing ones of the 250MW_(th) prototype's, hence the consistency of basic geometrical data for the core and lattices were maintained. To keep the less-than 5 mk excess reactivity criterion, the cylindrically shaped reactor size was determined to 135 cm radius and 276cm height. And thus the core consists of totally 661 hexagonal cylinders, each of which are dimensioned with 10 cm face-to-face distance, and equipped with a 0.9cm radius central fuel channel. Mass flow rate of the fuel salt in the channel is uniformly 314.86 g/sec, amount of heavy elements, including U and Pu isotopes, in unit volume 0.184 g/㎤, and its flow velocity 134 cm/sec. Temperature coefficients of fuel salt and graphite moderator are -1.62x10^(-5) and 2.81x10^(-5) △k/k/℃, respectively. The feed rate of the fuel salt after 10 days operation was calculated to 1980g/day to keep the total in-core inventory of ^(239)Pu to the equilibrium level, while continuously removing 1515g/day of uranium to prevent its accumulation reaching beyond its designed concentration. Therefore, the average feed rate of heavy elements except uranium was estimated to 323.4g/day that included 221.3 g/day burn-out. This study shows that, as the LiF-BeF₂ salt has low solubility for actinides, such as Pu, the AMBIDEXTER loaded with the DUPIC fuel materials may not be operable more than 35 days when the Pu concentration in the salt become 0.15 mole%. In the meantime, the maximum Pu concentration without segregation at the nominal operating temperature was reported to 0.169 mole%. To avoid this difficulty, in stead of the LiF-BeF₂, use of the NaF-ZrF₄ salt provides higher solubility and harder neutron spectrum, would be considered. Because this alternative should be effective to reduce the production rate of ^(242)Pu, the reactor can maintain the criticality with allowed concentration of Pu for a longer time.

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목차

제 1.장 서론 = 1
제 1.절 연구의 배경 및 목적 = 1
제 2.절 AMBIDEXTER 원자로 시스템 개요 = 4
제 3.절 DUPIC 핵연료 개요 = 6
제 2.장 본론 = 10
제 1.절 연구 범위 및 조건 = 10
1. 연구 범위 = 10
2. 가정 조건 = 12
제 2.절 연구방법론 = 12
1. 코드시스템 = 12
2. 원자로심 설계해석 방법 및 절차 = 14
제 3.절 모델 및 시뮬레이션 = 16
1. 울진 3,4 호기 사용후핵연료 성분 분석 = 16
2. DUPIC 기반 핵연료 모델 = 22
3. 노심격자 및 원자로계통 모델 = 25
4. 초기노심 모델 구성 = 29
5. 연소에 따른 반응도 효과 = 34
제 4.절 결과 및 분석 = 55
제 3.장 결론 = 57
제 4.장 향후계획 = 59
제 5.장 참고문헌 = 60
Abstract = 62

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