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수소 제조를 위한 암모니아 분해용 Ru/Al 및 Ru/SiC 촉매

Hydrogen production via ammonia decomposition over Ru/Al and Ru/SiC catalysts

초록/요약

친환경 에너지원인 수소가 높은 에너지 밀도와 무공해성으로 인해 많은 주목을 받고 있다. 최근에 장거리 수송용 수소 운반체로서 암모니아에 대한 관심이 높 아지고 있으며 이로부터 수소를 추출하기 위한 암모니아 분해용 촉매 개발이 활발히 진행되고 있다. 암모니아 분해는 흡열 반응으로써 에너지 소비를 줄이 기 위한 저온작동 촉매가 바람직하다. 본 연구에서는 Al, SiC 지지체에 담지된 Ru 촉매를 이용하여 암모니아 분해 반응에서 열전달 특성이 우수한 지지체에 따른 효과에 대하여 연구를 진행하였 다. 비교군으로 Al@AlOOH, AlOOH, γ-Al2O3 또한 지지체로 사용되었으며, 서로 다른 지지체에 담지된 Ru 촉매는 함침법으로 제조되었다. 제조된 촉매의 특성은 유도 결합 플라즈마-광 방출 분광법 (Inductively-Coupled Plasma- Optical Emission Spectroscopy, ICP-OES), N2 물리흡착법 (N2 physisorption), 주사 전자 현미경(Scanning Electron Microscope, SEM) 및 에너지 분산 X선 분광법(EDS), 투과전자현미경(Transmission Electron Microscope, TEM), X선 회절분석법 (X-ray diffraction, XRD), CO 화학흡착 법(CO chemisorption), 레이저 플래시 방법(Laser-Flash Analysis, LFA)을 이용하여 평가되었다. 촉매들에 대한 암모니아 분해 반응의 활성은 다음 순서 로 감소하였다. : Ru/SiC > Ru/Al > Ru/AlOOH > Ru/Al@AlOOH > Ru/γ-Al2O3. 높은 열전도성을 가지는 특성으로 인해 수소 생성에 대해 가장 높은 촉매 활성 을 보였던 Ru/Al와 Ru/SiC 촉매의 경우, 3회의 반복실험을 진행하여 촉매 안 정성을 비교하였다. 또한 수소 분위기 하에서 열처리 온도가 촉매 활성에 미치 는 영향에 대해 관찰하였다. 저온(350℃)에서 열처리 과정을 거친 Ru/Al와 Ru/SiC 촉매가 고온(600℃)에서 열처리 과정을 거친 촉매보다 더 높은 수소 생성 속도를 보였다. 이는 지지체뿐만 아니라 수소 분위기 하에서의 열처리 온 도에 의해 조절된 Ru 입자 크기 및 분산도 또한 암모니아 분해를 통한 수소 생성에서 중요한 영향을 미친다는 것을 의미한다. *주제어 : Ammonia decomposition, Hydrogen production, Ru/Al, Ru/SiC

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초록/요약

Hydrogen as a green energy source has attracted a lot of attention due to its high energy density and pollution-free nature. Recently, there has been increasing interest in ammonia as a hydrogen carrier for long-distance transportation, and the development of catalyst for ammonia decomposition to extract hydrogen from it is actively underway. Ammonia decomposition is an endothermic reaction, so a low-temperature operating catalysts are desirable to reduce energy consumption. In this study, we studied the effect of support with heat transfer properties on the ammonia decomposition reaction using Ru catalysts supported on Al and SiC. Ru catalysts supported on different supports (Al, SiC, Al@AlOOH, AlOOH, γ-Al2O3) were prepared by impregnation method. The prepared catalysts were characterized by Inductively-Coupled Plasma-Optical Emission Spectroscopy (ICP-OES), N2 physisorption, Scanning Electron Microscope (SEM) and Energy Dispersive X-ray Spectroscopy (EDS), Transmission Electron Microscope (TEM), X-ray diffraction (XRD), CO chemisorption, and Laser-Flash Analysis (LFA). The activity of the catalysts for the ammonia decomposition reaction decreased in the following order : Ru/SiC > Ru/Al > Ru/AlOOH > Ru/Al@AlOOH > Ru/γ-Al2O3. In the case of Ru/Al and Ru/SiC catalysts, which showed the highest catalytic activity for hydrogen production due to their high thermal conductivity, cyclic test were performed to compare the catalyst stability. Additionally, the effect of heat treatment temperature on catalytic activity under hydrogen atmosphere was investigated. The Ru/Al and Ru/SiC catalysts reduced at low temperature (350℃) showed higher hydrogen production rates than those reduced at high temperature (600℃). This indicates that Ru particle size and dispersion, controlled by the support and heat treatment temperature under hydrogen atmosphere, also have an important effect on hydrogen production via ammonia decomposition. Keywords: Ammonia decomposition, Hydrogen production, Ru/Al, Ru/SiC

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목차

1. 서론 1
1.1. 연구 배경 1
1.2. 연구 동향 11
1.3. 연구 목적 19
2. 실험 방법 및 분석 21
2.1. 촉매 제조 21
2.1.1. Ru/Al, Ru/Al@AlOOH, Ru/AlOOH 촉매 제조 21
2.1.2. Ru/γ-Al2O3, Ru/n-SiC 촉매 제조 22
2.1.3. 촉매 활성 평가 23
2.2. 촉매 특성 분석 27
2.3. 반응 실험 29
2.3.1. 촉매의 물리적 특성 29
2.3.2. 촉매 활성 40
3. 결론 58
Reference 59
Abstract 67

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