대기질 모사를 위한 위성 및 지표 관측자료 기반 배출량 개선 시스템 개발: 동아시아 지역 NOX, SO2 배출량을 중심으로
Development of Satellite and Surface Observation based Emission Update System to Improve Air Quality Model Performance: Focusing on NOX and SO2 Emissions in East Asia
초록/요약
동북아 지역의 고농도 PM-2.5 발생은 사회적으로 문제시되고 있으며, 환경부와 광역지자체에서는 PM-2.5 농도 감소를 위해 다양한 배출량 관리 정책을 시행하고 있다. 그러나 최근 동북아 지역에서는 인위적 배출량의 급격한 변화가 보고되고 있으며, 이에 따라 국내의 PM-2.5 농도 및 개별 성분의 구성비, 그리고 주요 배출원의 영향 또한 달라질 것으로 예상된다. 따라서 효과적인 배출량 관리 정책 수립을 위해서는 1. 최근 관측자료를 이용하여 국내 PM-2.5 농도 및 주요 구성 성분 농도에 대한 현황 파악과 2. 동북아 영역에서 전구물질 배출과 국내 PM-2.5 성분 농도의 관계 분석이 필요하다. 본 논문에서는 최근 5년 (2012-2016년) 동안 수도권 집중 측정소에서 관측된 자료를 이용하여 계절별, PM-2.5 농도 구간별로 PM-2.5를 구성하는 개별 화학 성분의 농도 및 구성비를 검토하였다. 이와 함께 3차원 광화학 모델 CMAQ을 기반으로 민감도 모사를 수행하여, 중국의 배출량이 국내 PM-2.5 농도 및 개별 화학 성분에 미치는 영향을 계절별, 농도 구간별로 제시하였다. 수도권 집중측정소에서 관측된 5년 평균 PM-2.5 농도는 33.7 ㎍/㎥ 이며, 그중 무기성 이온의 비율이 53%로 가장 높았다. PM-2.5 농도가 증가할수록 무기성 이온이 차지하는 상대적인 비율이 높아졌으며, 일평균 PM-2.5 농도가 60 ㎍/㎥ 이상인 구간에서는 무기성 이온의 비율이 최대 63% 까지 높아졌다. 고농도 PM-2.5가 주로 발생하는 겨울철과 봄철은 질산염의 비율이 가장 높았으며, PM-2.5 대비 질산염의 비율은 겨울철에 16-26%, 봄철에 17-32% 수준으로 나타났다. 따라서 추운 계절 (겨울철과 봄철) 수도권 지역 PM-2.5 농도 관리를 위해서는 질산염의 관리가 가장 중요할 것으로 판단된다. 수도권 지역 PM-2.5 농도에 대한 중국 배출량의 영향은 대상기간 평균 43%로 모사되었으며, 겨울과 봄철에 각각 16.2 ㎍/㎥ (38%), 19.7 ㎍/㎥ (48%), 여름철과 가을철은 각각 13.0 ㎍/㎥ (45%), 9.5 ㎍/㎥ (36%)로 모사되었다. 개별 성분 중 가장 높은 농도가 관측된 질산염과 황산염에 대한 중국 배출영향을 살펴보면, 질산염의 경우 겨울철에 2.7-7.6 ㎍/㎥ (44-63%), 봄철 4.3-10.3 ㎍/㎥ (55-74%)의 중국 배출영향이 모사되었으며, 황산염의 경우 봄철에 1.2-6.0 ㎍/㎥ (25-56%), 여름철에 1.1-12.5 ㎍/㎥ (26-70%)의 중국 배출영향이 모사되었다. 따라서 겨울철과 봄철 수도권 지역의 PM-2.5 저감에 있어 중국의 NOX 배출량 관리가 중요한 요소일 가능성이 있다. 본 연구에서 제시한 대기질 모사를 이용한 배출영향 분석은, 기본적으로 선행 연구에서 제시하는 모사 재현성을 확보하고, 배출영향 분석 시 모사와 관측의 오차를 보정하는 보정 계수를 이용하였다. 그럼에도, 대기질 모사는 다양한 불확도를 내포하고 있기 때문에, 보다 신뢰성 있는 결과를 도출하기 위해서는 모사의 불확도를 근본적으로 개선하려는 노력이 함께 수반되어야 한다. 대기질 모사의 불확도를 유발하는 원인은 다양하나, 최근 배출량 입력자료의 중요성이 대두되고 있다. 특히 동북아 지역 NOX와 SO2 배출량은 기존의 배출 목록 상호간에도 많게는 1.5 배 차이를 보이며, 동북아에서 가장 많은 대기오염물질이 배출되는 중국의 경우 최근 4-5년 사이에 SO2 배출량이 50% 이상 감소한 것으로 보고되기도 한다. 또한 최근 문제시 되고 있는 대기오염물질인 PM-2.5와 O3의 전구물질 중 하나이다. 따라서 본 논문에서는 동북아 지역의 NOX와 SO2 배출량을 대상으로 기존의 상향식 배출 목록을 보완하기 위하여, 관측자료 기반의 하향식 배출량 개선을 시도 하였다. 먼저 위성 관측자료를 이용한 동북아 지역 NOX 배출량 보정 수행 시 상향식 배출량 입력자료의 불확도와 사용되는 방법론에 따른 차이가 배출량 보정에 미치는 영향을 검토하였다. 이를 위해 기준연도가 다른 (2006년과 2010년) 두 가지 배출량 조합과 두 가지 보정 방법 (직접 보정과 상대적 보정)을 이용하였다. 2015년을 5월을 기준으로 배출량 보정 후 수도권 지역의 NOX 배출량은 23 Kton/month 수준으로 추정되었다. 이 값은 2006년을 기준으로 한 배출량보다는 45% 가량 낮고, 2010을 기준으로 하는 배출량보다는 15% 가량 높은 것으로 추정되었다. 중국의 베이징과 상하이 NOX 배출량은 19 Kton/month, 22 Kton/month 수준으로 추정되며, 2010년을 기준으로 한 배출량 대비 각각 30%, 50% 가량 감소하였다. 보정된 배출량을 이용하여 대기질 모사를 재수행하고 지표 관측자료와 비교하여 모사 재현성을 평가하였다. 수도권 지역 NOX 농도에 대한 편차는 기존 24 ppb에서 2 ppb로 감소하였으며, 오존에 대한 편차는 –9 ppb에서 0 ppb로 감소하였다. 중국의 베이징, 상하이 지역의 경우 NO2 모사 농도에 대한 편차는 기존 8 ppb, 18 ppb에서 0 ppb, 1 ppb로 감소하였으며, MDA8 O3에 대한 편차는 기존 대비 8 ppb, 14 ppb 감소하였다. 배출량 보정은 ‘직접 보정’이 모사 재현성 개선에 더욱 효과적이었으며, 기초 입력자료와 관계없이 유사한 수준의 배출량이 도출됨을 확인하였다. SO2의 경우 지표 관측자료를 이용하여 중국 지역에 대한 배출량 보정을 수행하였으며, ‘직접 보정’ 방법을 이용하였다. 2016년을 기준으로 중국의 SO2 연간 총 배출량은 기본 배출량 (CREATE 2015) 대비 30% 가량 낮아졌다. 특히 도심 지역은 기초 배출량 대비 80% 가량 낮아졌다. 보정된 SO2 배출량을 이용하여 대기질을 재모사한 결과, 중국의 BTH (Beijing-Tianjin-Hebei), YRD (Yangtze River Delta) 지역에서 관측 농도와 모사 농도의 편차분율이 각각 188%, 236% 감소하였으며, 일평균 농도에 대한 상관계수 (R)는 각각 0.12, 0.19 개선되어 시간적, 공간적으로 모두 모사 재현성이 향상됨을 확인하였다. 본 연구에서 제시된 배출량 보정 방법을 동시에 적용하여 NOX, SO2 배출량을 보정하였으며, 그 결과 지표의 NO2, SO2 모사 재현성을 NME 20-30% 수준까지 낮출 수 있었다. 질산염과 황산염 모사의 경우 NME가 5-15% 가량 감소하지만, 질산염의 과대 모사 경향은 보다 개선이 필요한 것으로 판단된다. 본 연구에서 제시한 관측자료 기반 배출량 개선 시스템은 기존의 상향식 배출량을 신속하게 보정할 수 있으며, 지표의 NO2, SO2 모사 재현성을 뚜렷하게 개선하였다는 점에서 의의가 있다. 또한 배출량의 시-공간적인 변화를 현실화 할 수 있다는 장점을 가지고 있다. 이는 모사 재현성 개선뿐 아니라 대기오염물질의 국가 간 배출원-수용지 분석에 있어 주요 배출지역 및 전구물질의 변화 가능성을 제시할 수 있었다. 즉, 본 연구에서 제시한 배출량 개선 시스템은 지표의 대기질 모사 재현성 향상, 동북아 지역의 대기오염물질 거동 및 국내 PM-2.5 농도에 대한 주요 배출원 검토, 기존 배출량 입력자료 평가 등 다양한 분야에서 유용하게 사용될 수 있을 것으로 기대된다.
more초록/요약
The high PM-2.5 (Particulate matter with diameter less than 2.5 ㎛) concentration in Northeast Asia is a social issue in Korea. The Korean Ministry of Environment and metropolitan governments have implemented various emission control policies to reduce PM-2.5 concentration and recently began considering stronger control policies during the cold season. Establishing an effective emission control policy requires an analysis of the major chemical components of domestic PM-2.5 and its relationship with precursor emissions. Drastic changes in anthropogenic emissions, which may affect the concentration of and chemical components in PM-2.5, have been reported in Northeast Asia. Thus, analyzing the latest PM-2.5 data and trends regarding its concentration and chemical composition is necessary. This study analyzed the change in PM-2.5 concentration and chemical composition by concentration bin and season using 2012-2016 SMA (Seoul Metropolitan Area) super site observation data. In addition, the impact of Chinese emissions on domestic PM-2.5 concentrations and chemical components was analyzed by concentration bin and season based on a sensitivity simulation using the 3D photochemical model CMAQ. The 5-year average PM-2.5 concentration observed at the SMA super site was 33.7 ㎍/㎥, with the highest percentage of inorganic ions at 53%. As the PM-2.5 concentration increased, so did the relative ratio of inorganic ions. The ratio of inorganic ions reached 63% when the daily average PM-2.5 concentration exceeded 60 µg/㎥. The relative ratio of nitrate (the dominant chemical component) was 16–26% and 17–32%, in winter and spring, respectively, when high PM-2.5 concentrations were common. Consequently, control of NOX emissions will be crucial for reducing PM-2.5 concentrations during the cold season (winter and spring). The period average of Chinese emission impacts on PM-2.5 concentrations in the SMA was 43%. Chinese emissions impact accounted for 16.2 ㎍/㎥ (38%), 19.7 ㎍/㎥ (48%), 13.0 ㎍/㎥ (45%), and 9.5 ㎍/㎥ (36%) of SMA PM-2.5 concentration during winter, spring, summer, and autumn, respectively. The impact of Chinese emissions on nitrate and sulfate, the major PM-2.5 chemical components, was high in winter (2.7–7.6 ㎍/㎥; 44–63%) and spring (4.3–10.3㎍/㎥; 55–74%) for nitrate, and high in spring (1.2–6.0 ㎍/㎥; 25–56%) and summer (1.1–12.5 ㎍/㎥; 26–70%) for sulfate. In this respect, control of Chinese NOX emissions is a dominant factor driving cold season PM-2.5 concentrations in the SMA. However, due to recently reported reductions in emissions and air pollutant concentrations in China, domestic efforts are expected to become increasingly important. Conversely, the results of emission impact analysis using air quality modeling contain various sources of uncertainty. The leading factor contributing to uncertainty is emission input data. The uncertainty of simulation results are expected to increase when performing air quality simulations that include areas such as China, where emissions levels are rapidly changing. In this study, a separate post-treatment process analyzed the uncertainty of emissions input data when the impact of Chinese emissions were taken into account. Nonetheless, updating the emission input data is desirable. Therefore, this paper employed a top-down approach using observation data to complement the previous bottom-up emissions inventory. The results from a 3D photochemical air quality simulation using the previous emissions inventory and the satellite/surface observation data were used to make adjustments in the emissions. The air quality simulation was performed using the adjusted emissions, and the improved emission input data was indirectly evaluated by comparison with concentrations of observed surface air pollutants. First, NOX emission adjustment in Northeast Asia was performed using satellite observation data. Two combinations of emissions from different base years (2006 and 2010) and two adjustment methods (direct and relative) were used to consider the uncertainty in the bottom-up emissions input data and the effect of the differences on emissions adjustment methodologies. The average NOX emissions in the SMA were estimated to be 23 Kton/month, which was 45% lower than in the 2006 emissions inventories and 15% higher than the 2010 emission inventories. Chinese NOX emissions in Beijing and Shanghai were estimated at 19 Kton/month and 22 Kton/month, respectively, which were 30% and 50% lower than in the 2010 inventories. The simulation was performed again using the adjusted emissions, and the performance was evaluated via comparison with the surface observation data. The NOX concentration bias in the SMA decreased from 24 ppb to 2 ppb, and the O3 concentration bias decreased from –9 ppb to 0 ppb. In Beijing and Shanghai, the simulated NO2 concentration bias decreased from 8 ppb and 18 ppb to 0 ppb and 1 ppb, respectively, whereas the MDA8 and O3 biases decreased by 8 and 14 ppb, respectively. The result of Chinese SO2 emissions adjustment using the surface observation data showed that 2016 emissions amounted to 20,000 Kton, which is 68% of the CREATE 2015 emission inventory. The megacities of eastern China, in particular, reduced their emissions by 80% compared to the CREATE 2015 emission inventory. The fractional biases of BTH and YRD between simulated concentration and observed concentration were improved by 188% and 236%, respectively. The correlation coefficients (R) for daily mean concentration also improved by 0.12 and 0.19, respectively, which showed the improvement in model performance. This study conducted a long-term analysis of PM-2.5 concentration and chemical compositions in the SMA, confirming the importance of inorganic ions and the need to reduce nitrogen oxides. The reduction of Chinese NOX emissions was a crucial factor for controlling the high PM-2.5 concentration in the SMA. We suggest adjusting the emissions input data using satellite and surface observation data. This methodology could improve the reproducibility of the simulations of surface NOX, SO2, O3, and related aerosols. Additionally, the methodology rapidly estimated emissions changes in Northeast Asia, which showed inter-annual variation similar to the previous bottom-up emissions. The results of this study contribute to analyzing the causes of air pollution in Northeast Asia and establishing policies to improve air quality in the region.
more목차
제 1장. 서론 1
1.1 연구의 배경 및 필요성 2
1.2 연구의 목표 및 방법 6
제 2장. 문헌 연구 9
2.1 동북아 지역 PM-2.5 배출영향 분석 연구 10
2.1.1 PM-2.5 배출영향 분석 방법 10
2.1.2 국외 배출량이 국내 PM-2.5 농도에 미치는 영향 13
2.2 동북아 지역의 인위적 배출량 및 변화 추세 18
2.2.1 동북아 지역의 인위적 배출 목록 – 상향식 배출량 18
2.2.2 인공위성을 이용한 하향식 배출량 산정 21
2.2.3 중국의 대기오염물질 배출량 및 변화 추세 23
2.2.4 북한의 대기오염물질 배출량 및 변화 추세 25
2.3 서울의 PM-2.5 농도 및 구성 성분 27
제 3장. 연구 방법 29
3.1 동북아 지역 대기질 모사 30
3.1.1 기상 모델: WRF 30
3.1.2 배출량 입력자료: SMOKE/MEGAN 32
3.1.3 3차원 광화학 모델: CMAQ 35
3.2 관측자료 39
3.2.1 위성 관측자료: OMI VCD 39
3.2.2 지표 관측자료 40
3.3 배출영향 분석 방법 44
3.4 배출량 입력자료 보정 방법론 48
3.4.1 인공위성 관측자료 기반 배출량 보정 48
3.4.2 지표 관측자료 기반 배출량 보정 55
제 4장. 연구 결과 59
4.1 수도권 PM-2.5 농도의 주요 화학 성분 및 중국 배출영향 분석 60
4.1.1 수도권 지역 PM-2.5 농도의 주요 화학 성분 60
4.1.2 계절별 PM-2.5 농도 및 화학 성분 바율 변화 63
4.1.3 계절별 중국 배출영향 분석 69
4.1.4 중국 배출영향 분석의 제한점 77
4.2 관측자료 기반 배출량 입력자료 개선 78
4.2.1 지표 NO2, SO2 모사 재현성 검토 79
4.2.2 NOX 배출량 보정:
인공위성 관측자료 기반 동북아 NOX 배출량 보정 86
4.2.3 SO2 배출량 보정:
지표 관측자료 기반 중국 SO2 배출량 보정 107
4.2.4 NOX, SO2 배출량 동시 보정 및 중국의 배출영향 재 산정 130
제 5장. 결론 160
제 6장. 참고문헌 165
Abstract 184
